放電等離子體激活過硫酸鹽降解水中有機污染物.pdf

1、放電等離子體技術(shù)是一種新型的高級氧化技術(shù)，以生成羥基自由基、過氧化氫、臭氧等活性物質(zhì)，以及紫外光、焦耳熱等物化效應(yīng)為特點。該技術(shù)在處理有機廢水時，具有處理速度快、效率高、無二次污染等突出優(yōu)點，但是也存在能耗較高、惰性有機物難以礦化等問題。本文提出放電等離子體激活過硫酸鹽(PS)處理有機廢水的方法，即利用放電等離子體中不能直接參與反應(yīng)的紫外光和熱等物化效應(yīng)，激活PS生成氧化還原電勢較高的SO4-?，從而促進有機物的礦化分解。以偶氮染料和酚

2、類為目標(biāo)物，研究了外加電壓、放電氣隙間距、PS投加量等反應(yīng)參數(shù)對其降解的影響。同時，通過分析放電過程中的發(fā)射光譜和改變氣隙放電氛圍，對放電等離子體條件下PS的激活和活性物質(zhì)的作用進行相關(guān)機理分析。研究結(jié)果如下：
　　1.放電等離子體激活PS降解酸性橙II(AO7)
　　(1)電壓升高、放電氣隙間距下降均能提高AO7脫色率。隨著外加電壓從15 kV升高到19 kV，AO7脫色率和對應(yīng)的由PS投加引起的AO7脫色率的提高值均呈現(xiàn)

3、升高趨勢；隨著放電氣隙間距從2 mm增加到8 mm，AO7的脫色率呈現(xiàn)減小趨勢，對應(yīng)的提高值呈現(xiàn)出先增加后減小的趨勢。
　　(2) AO7初始濃度、PS投加量和溶液初始pH的影響：隨著AO7初始濃度的增加，AO7脫色率和PS投加引起的AO7脫色率提高值均呈現(xiàn)下降趨勢，但對應(yīng)的能量效率從0.16 g/kWh提高到0.75 g/kWh；隨著PS投加量的增加，AO7的脫色率和對應(yīng)的提高值均先增加后趨于平穩(wěn)。在外加電壓17 kV，放電氣隙

4、間距4 mm，PS和AO7摩爾比60:1條件下，PS的投加使AO7的脫色率和能量效率分別提高了44%和0.16 g/kWh，AO7溶液的礦化率也從14.2%提高到53.8%。
　　2.放電等離子體激活PS降解對硝基苯酚(PNP)
　　(1)外加電壓和PS投加量的影響：隨著外加電壓從15 kV升高到19 kV，PNP降解率和PS投加引起的PNP降解率的提高值均呈現(xiàn)升高趨勢；隨著PS投加量的增加，PNP的降解率和對應(yīng)的提高值均呈

5、現(xiàn)出先增加后趨于平穩(wěn)的變化趨勢。在外加電壓17 kV，PS和PNP摩爾比70:1條件下，PNP的降解率和對應(yīng)能量效率分別提高28.8%和0.08 g/kWh，達到了63.6%和0.18 g/kWh。
　　(2) Cl-和Fe2+對PNP降解影響的結(jié)果表明：在加PS和不加PS的條件下，PNP的降解率均隨著Cl-投加量的增加，呈現(xiàn)先減小后保持不變的趨勢；Fe2+的投加均能提高PNP的降解率，但是，F(xiàn)e2+和PS在作用過程中不存在協(xié)同作

6、用。
　　3.放電等離子體條件下PS的激活和活性物質(zhì)作用的機理分析
　　(1)對放電過程中的發(fā)射光譜進行測定和擬合。數(shù)據(jù)表明：在較寬波長范圍內(nèi)測得了以N2發(fā)射的電子-振動譜線(C3Пu-B3Пg，λ=280-450 nm)為特點的不同強度的紫外光。此外，由發(fā)射光譜擬合(370-382 nm)可知，放電氣體溫度可近似認(rèn)為是340 K，說明處理過程中紫外光和熱對PS的激活作用是存在的。
　　(2)通過改變氣隙放電氛圍分析了