直接硼氫化鈉燃料電池Pd基陽(yáng)極催化劑的制備及性能研究.pdf

1、燃料電池是一種電化學(xué)發(fā)電裝置,它能將燃料和氧化劑中的化學(xué)能不通過(guò)燃燒而是由電化學(xué)反應(yīng)直接轉(zhuǎn)變成電能,使用這種發(fā)電方式對(duì)環(huán)境的保護(hù)具有重大意義。直接硼氫化鈉燃料電池(DBFC)以其無(wú)毒、易儲(chǔ)存、高理論功率密度、低工作溫度和高電壓等優(yōu)點(diǎn)而受到廣泛關(guān)注。直接硼氫化鈉燃料電池電極反應(yīng)過(guò)程中BH4-的電氧化和水解同時(shí)存在,發(fā)展高性能的陽(yáng)極催化劑提高電氧化的電子利用率具有重要意義。目前的陽(yáng)極電催化劑主要以貴金屬Pt為主,但Pt催化劑電子利用率難達(dá)到

2、理論上的8電子,且成本較高。本論文以尋找高催化活性、較低成本的DBFC陽(yáng)極催化劑為主要目標(biāo),制備了納米尺寸的碳載Pd基DBFC陽(yáng)極催化劑,并對(duì)NaBH4在催化劑上的電化學(xué)氧化行為進(jìn)行了研究。主要內(nèi)容包括以下幾個(gè)方面:
　　1.采用浸漬還原法制備了粒徑為5nm左右的面心立方晶格Pd-Au納米粒子,其直徑小于Au/C中的納米Au粒子。結(jié)果表明:Pd-Au/C催化劑能明顯提高NaBH4的電化學(xué)氧化活性并降低了反應(yīng)的過(guò)電位。在三種Pd-A

3、u/C催化劑中,Pd67Au33/C對(duì)BH4-的電氧化催化活性最高。以其為陽(yáng)極催化劑組成的直接NaBH4-H2O2燃料電池在電流密度70mA cm-2時(shí)獲得最大功率密度56.8mW cm-2。并探討了NaBH4的濃度和溫度對(duì)直接NaBH4-H2O2燃料電池性能的影響。
　　2.利用連續(xù)還原法制備了Pdshell-Aucore/C催化劑,用TEM、EDX、紫外-可見(jiàn)光譜等測(cè)試方法表征了其核殼結(jié)構(gòu)。結(jié)果表明納米粒子呈球形且均勻地分布在

4、VXC-72R碳黑的表面,計(jì)算得Pd層的厚度為0.375nm。并且發(fā)現(xiàn)催化劑能提高NaBH4的電化學(xué)氧化催化活性,且隨著實(shí)驗(yàn)時(shí)間的延長(zhǎng)電催化劑并沒(méi)有因毒化而失活。以其為陽(yáng)極催化劑組成的直接NaBH4-H2O2燃料電池在電壓0.798V,電流密度90mA cm-2處獲得最高功率密度71.8mW cm-2。
　　3.通過(guò)浸漬還原法制備了不同Co含量的Pdx-Co100-x催化劑。發(fā)現(xiàn)Co/C對(duì)NaBH4沒(méi)有直接氧化催化活性,但NaBH