燃料電池陽(yáng)極催化劑的制備及性能研究.pdf_第1頁(yè)
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1、近年來(lái),Pt基雙金屬或三金屬負(fù)載催化劑作為燃料電池的陽(yáng)極催化劑的研究受到廣泛關(guān)注。特別是PtRu體系,具有抗CO中毒能力最強(qiáng)、催化活性最高的特點(diǎn),但因Ru的氧化溶出以及穿越隔膜污染陰極等問(wèn)題而限制了其應(yīng)用。PtRh體系的穩(wěn)定性有所提高,但催化活性卻比PtRu低。此外,傳統(tǒng)的碳載體在工作條件下易氧化、流失,可能導(dǎo)致催化效率低、穩(wěn)定性不足。為了克服這些缺點(diǎn),本論文采用兩步還原法制備Rh@Pt/C、Ru@Pt/C、RuRh@Pt/C核殼催化劑

2、,通過(guò)XRD結(jié)合循環(huán)伏安法對(duì)催化劑進(jìn)行了表征,并研究了不同Pt殼厚度對(duì)甲醇電氧化的活性;以ATO為載體,利用不同的方法制備Pt/(C+ATO)、PtRh/(C+ATO)、Pt/ATO催化劑,通過(guò)XRD、SEM、循環(huán)伏安法等對(duì)催化劑進(jìn)行結(jié)構(gòu)表征,以乙醇電氧化為探針?lè)磻?yīng),考察了ATO的加入量和Pt∶ Rh不同比例對(duì)催化劑活性的影響。結(jié)果表明,甲醇在RuRh@Pt/C表面上的電氧化活性比Ru@Pt/C、Rh@Pt/C的催化活性高,乙醇在PtR

3、h/(C+ATO)的催化活性比相應(yīng)的Pt/C、Pt/(C+ATO)的高。
  本研究分為五個(gè)部分:第一章詳細(xì)介紹了Pt基陽(yáng)極催化劑和載體的研究進(jìn)展,以及本論文的選題和主要研究?jī)?nèi)容。第二章采用強(qiáng)迫沉積法將Ru、Rh沉積在Ptmesh上得到不同沉積層的Pt-Ru-Rh/Ptmesh薄膜,通過(guò)循環(huán)伏安法進(jìn)行表征,并考察了甲醇在其表面上的電氧化活性。結(jié)果表明,Pt、Ru、Rh在Pt網(wǎng)上沒(méi)有形成合金。甲醇在Pt2/RhxRuyPt1/Ptm

4、esh薄膜表面上的氧化活性隨Rh含量的增加而下降,隨Ru含量的增加是先增大后減小,其中Pt2/Ru2Rh1Pt1/Ptmesh的活性最高,氧化峰電流密度為Ptmesh的2.8倍,氧化峰電位較Ptmesh負(fù)移70mV。第三章采用兩步還原法制備Rh@Pt/C、Ru@Pt/C、RuRh@Pt/C核殼催化劑,研究核的組分、不同Pt殼厚度對(duì)催化劑的活性影響。結(jié)果表明,Rh@Pt/C、Ru@Pt/C和RuRh@Pt/C均未形成合金;乙醇在Rh@Pt

5、/C上氧化的起始電位隨Pt殼厚度的增大而減小,但對(duì)乙醇氧化產(chǎn)物的選擇性降低;甲醇在Ru@Pt/C表面上氧化的起始電位隨Pt殼厚度的增加也減小,但氧化電流卻不斷增大;甲醇在RuRh@Pt/C表面上氧化的活性與Pt殼厚度、Ru∶Rh比例有關(guān),當(dāng)Ru∶ Rh比例為1∶2、Pt殼為1.5時(shí),即Ru1Rh2@Pt1.5/C的催化活性最高,甲醇氧化峰電流為Pt1.5/C的2.3倍,氧化峰電位較Pt1.5/C負(fù)移60mV,且抗毒化能力也比Pt1.5/

6、C強(qiáng)。第四章以ATO、(C+ATO)為載體,用不同的方法分別制備了Pt/(C+ATO)、PtRh/(C+ATO)、Pt/ATO催化劑,通過(guò)XRD、SEM、循環(huán)伏安法對(duì)其進(jìn)行表征,以乙醇氧化為探針?lè)磻?yīng),研究了它們的催化活性。結(jié)果表明,ATO的加入量對(duì)Pt/C的催化活性影響很大,其中Pt/(C0.7+ATO0.3)活性最高;PtRh/(C+ATO)中Pt和Rh形成很好的合金,且Rh的加入明顯提高Pt/(C+ATO)的催化活性,乙醇在Pt0.

7、5Rh0.5/(C+ATO)表面上氧化的活性最高,氧化峰電流為Pt0.5/(C+ATO)的2倍、Pt0.5/C的2.5倍;XRD圖和SEM圖中沒(méi)有發(fā)現(xiàn)Pt/ATO中的Pt,但在循環(huán)伏安圖上可以看見(jiàn)Pt的Pt(111)、Pt(110)的氫吸附峰,可能是Pt摻雜在ATO中,甲醇在Pt/ATO上氧化的峰電流為Pt/C的2倍,乙醇氧化的峰電流為Pt/C的1.7倍且對(duì)氧化產(chǎn)物的選擇性也很好。第五章對(duì)本論文進(jìn)行了總結(jié),并提出本論文中存在的問(wèn)題及其展

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