2023年全國碩士研究生考試考研英語一試題真題(含答案詳解+作文范文)_第1頁
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文檔簡介

1、氫能是一種資源豐富、可再生、可儲存、清潔的能源,從而受到了世界上很多國家的廣泛關(guān)注。電解法制氫是真正工業(yè)化制氫的重要途徑。但由于電解過程中陰極析氫過電位的存在使耗能較大,為了降低能耗,開發(fā)成本較低且具有較高催化活性的陰極電極材料具有重要的意義。本文通過電沉積法制備了Ni-Mo-Fe合金和Ni-Mo-Fe-La合金,研究了合金在質(zhì)量分?jǐn)?shù)為30%KOH溶液中的析氫催化性能,并探究了合金的電沉積工藝參數(shù)對對合金析氫性能的影響,采用XRD、SE

2、M、EDX對電極進行了表征。
  采用電沉積法在泡沫鎳基體上制備了Ni-Mo-Fe合金電極,通過正交和單因素試驗確定了制備Ni-Mo-Fe合金電極的最佳電沉積工藝條件。最佳電沉積條件為:Na3Cit·2H2O120g·L-1,NiSO4·6H2O70g·L-1,Na2MoO4·2H2O25g·L-1,FeSO4·7H2O16g·L-1,C6H12O6·H2O3g·L-1,C6H11NaO3g·L-1,C6H8O61g·L-1,電流

3、密度40mA·cm-2,NaCl10g·L-1,1,4-丁炔二醇0.1g·L-1,糖精1g·L-1,溫度40℃,時間30min,NH3·H2O100ml·L-1,中速攪拌。應(yīng)用穩(wěn)態(tài)極化曲線法比較了泡沫Ni、Ni-Mo、Ni-Mo-Fe合金電極在30%KOH溶液中的析氫行為,在80℃、30%KOH溶液中在200mA·cm-2電流密度下,泡沫Ni電極的析氫過電位為495mA·cm-2,Tafel斜率b=0.093V,交換電流密度i0是0.8

4、×10-5A·cm-2,表觀活化能為79.22kJ·mol-1,Ni-Mo合金電極的析氫過電位為195mV,Tafel斜率b=0.209V,交換電流密度i0是1.1×10-3A·cm-2,表觀活化能為57.75kJ·mol-1,Ni-Mo-Fe合金電極的析氫過電位為145mV,Tafel斜b=0.166V,交換電流密度i0是8.2×10-3A·cm-2,表觀活化能為30.41kJ·mol-1。測試表明Ni-Mo-Fe合金比泡沫Ni、Ni

5、-Mo合金具有更好的析氫催化活性。應(yīng)用交流阻抗譜圖法測得泡沫Ni、Ni-Mo、Ni-Mo-Fe這三種電極在開路電位下的析氫反應(yīng)為混合控制過程,即電化學(xué)控制和擴散控制過程。SEM、EDS結(jié)果表明,Ni-Mo鍍層表面呈胞狀結(jié)構(gòu),胞狀結(jié)構(gòu)里的顆粒比較大,表面粗糙不平整。XRD結(jié)果表明這兩種合金均是晶態(tài)結(jié)構(gòu),根據(jù)Scherrer公式計算出Ni-Mo鍍層的晶粒尺寸為37.56nm,原子組成是Ni82.1Mo17.9,而Ni-Mo-Fe合金電極表面

6、顆粒更加緊湊,顆粒變小,出現(xiàn)了細(xì)小的“溝壑”,Ni-Mo-Fe合金鍍層的晶粒尺寸為28.76nm,原子組成是Ni70.1Mo20.2Fe9.7。
  在制備Ni-Mo-Fe合金的鍍液中,加入氯化鑭制備了Ni-Mo-Fe-La合金電極。研究了氯化鑭、硫酸鎳、鉬酸鈉以及硫酸亞鐵濃度、電流密度以及電沉積時間的變化對電極析氫性能的影響,最終確定電沉積Ni-Mo-Fe-La合金電極最佳電沉積條件為:Na3Cit·2H2O120g·L-1,N

7、iSO4·6H2O70g·L-1,Na2MoO4·2H2O25g·L-1,FeSO4·7H2O16g·L-1,LaCl3·7H2O1g·L-1,C6H12O6·H2O3g·L-1,C6H11NaO3g·L-1,C6H8O61g·L-1,NaCl10g·L-1,1,4-丁炔二醇0.1g·L-1,糖精1g·L-1,電流密度40mA·cm-2,溫度40℃,時間30min、中速攪拌。應(yīng)用穩(wěn)態(tài)極化曲線法和交流阻抗譜圖法研究了泡沫Ni-Mo-Fe-

8、La合金電極在30%KOH溶液中的析氫行為,Ni-Mo-Fe-La合金電極在80℃、30%KOH溶液中在200mA·cm-2電流密度下的析氫過電位為110mV,比Ni-Mo-Fe合金低35mV,Tafel斜率b=0.105V,交換電流密度i0是5.9×10-2A·cm-2,表觀活化能為17.50kJ·mol-1。SEM和EDS結(jié)果表明,Ni-Mo-Fe-La鍍層表面的胞狀結(jié)構(gòu)消失,顆粒比Ni-Mo-Fe合金的更加細(xì)小,表面更加平整和致密

9、,進一步發(fā)現(xiàn)表面鍍層表面有小孔的存在。XRD測試結(jié)果表明,Ni-Mo-Fe-La合金呈晶態(tài)結(jié)構(gòu),根據(jù)Scherrer公式計算出此合金鍍層的晶粒尺寸為22.34nm,合金的原子組成為Ni66.9Mo25.6Fe6.2La1.3。說明La的加入改變了合金的微觀結(jié)構(gòu)和鍍層的表面形貌,細(xì)化了晶粒,提高了鍍層的平整性和致密性,增大了鍍層的表面積,提高了鍍層中的Mo含量,最終提高電極析氫電催化活性,提高了電極的使用壽命和穩(wěn)定性。與泡沫Ni、Ni-M

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