氮摻雜炭材料的制備及其電催化氧還原性能研究.pdf

1、燃料電池作為一種新型的潔凈綠色能源技術(shù)，因其不受卡諾循環(huán)的限制而具有能量轉(zhuǎn)換效率高、環(huán)境親和性好、能量密度高、啟動速度快、無噪音等優(yōu)點(diǎn)。然而，由于燃料電池本身陰極動力學(xué)性質(zhì)的遲緩性以及較大的氧陰極過電位，使得氧還原反應(yīng)(ORR)極度緩慢。目前，鉑碳催化劑被認(rèn)為是現(xiàn)有水平中一種最好的氧還原活性催化劑，可是，由于鉑是一種自然界儲存量稀少且價(jià)格昂貴的貴金屬，所以，價(jià)格低廉且具有氧還原催化活性與穩(wěn)定性高的非貴金屬催化劑用于來取代鉑碳催化劑，是最

2、終實(shí)現(xiàn)其大規(guī)模商業(yè)化應(yīng)用的可行途徑。
　　因此，本文旨在探索新型的合成方法和以廉價(jià)、易得的碳源為原料,通過高溫裂解法制備了高度石墨化、高氧還原活性的含氮炭材料，將其作為一種應(yīng)用于燃料電池陰極之上的有效氧還原催化劑。對本課題所制備催化劑的結(jié)構(gòu)和性能進(jìn)行了一系列的分析和總結(jié)，具體如下：
　　(1)通過以廉價(jià)的商業(yè)陽離子交換樹脂 D113作為碳源，經(jīng)過酸預(yù)處理后，F(xiàn)eCl2·4H2O為交換劑，甘氨酸為氮源，以碳和氮的不同質(zhì)量比例制

3、備了四種不同的含氮炭材料。通過HRTEM、XRD和XPS表征，發(fā)現(xiàn)了FeCl2作為一種石墨化催化劑可以大大提高炭材料的石墨化程度，而氮含量的多少與氧還原活性并不成一定的比例關(guān)系，同時(shí)在此過程中總結(jié)出Valley-N是一種有助于提高ORR催化活性的N類型。
　　(2)采用不同的交換劑：FeCl2·4H2O和Ni(Ac)2·4H2O為交換劑，甘氨酸為氮源，分別制備了八種不同的含炭材料和含氮炭材料。通過分析，發(fā)現(xiàn)金屬的存在大大提升了材料