改性含錳金屬氧化物制備及其催化臭氧化性能的研究.pdf

1、催化臭氧化將臭氧的強氧化性和催化劑的吸附特性結(jié)合起來，通過化學(xué)反應(yīng)產(chǎn)生經(jīng)基自由基。該自由基具有極強的氧化性，在常溫常壓下能降解那些難以用臭氧單獨氧化或降解的含氮有機物。
　　本論文制備的催化劑包括:新型材料火山巖，并采用等體積浸漬法制備了負(fù)載型催化劑;采用水熱法，制備了不同納米晶型的二氧化錳催化劑;采用共沉淀的方法，制備了類似水滑石結(jié)構(gòu)的前驅(qū)體，經(jīng)過高溫焙燒后生成Fe-Mn復(fù)合金屬氧化物。分別對這三種催化劑進行了XRD、SEM和B

2、ET等表征，得到了相應(yīng)的物相組成、形貌特征及比表面積。選取亞甲基藍(lán)為目標(biāo)污染物，借此考察各個催化劑的催化效率，以及考察影響催化臭氧化去除效果的各個因素。根據(jù)實驗數(shù)據(jù)的結(jié)果，討論并探索催化臭氧化技術(shù)在本實驗系統(tǒng)下的吸附機理和反應(yīng)動力學(xué)等相關(guān)機理方面的理論內(nèi)容。實驗結(jié)果如下:
　　火山巖以及錳/火山巖催化劑對亞甲基藍(lán)有一定的吸附能力，分別為16.71mg/g與12.42mg/g;α-MnO2、γ-MnO2、δ-MnO2三種不同晶型的催

3、化劑對亞甲基藍(lán)的吸附量分別為40.52mg/g、50.87mg/g、58.47mg/g。對所得吸附動力學(xué)數(shù)據(jù)進行相關(guān)擬合后發(fā)現(xiàn)α-MnO2、δ-MnO2、γ-MnO2三種不同晶型的催化劑的吸附動力學(xué)與火山巖及錳/火山巖催化劑一致，均更符合準(zhǔn)二級吸附速率方程。各催化臭氧化系統(tǒng)對亞甲基藍(lán)有很好的降解效果，比單獨臭氧氧化效果明顯提高。晶型為δ-MnO2的催化效果最高，與吸附結(jié)果一致。對δ-MnO2催化臭氧化亞甲基藍(lán)的反應(yīng)進行了反應(yīng)動力學(xué)的模擬

4、，發(fā)現(xiàn)該反應(yīng)系統(tǒng)更符合假一級反應(yīng)動力學(xué)特征。同一般共沉淀法相比，通過水滑石前驅(qū)體制得的Fe-Mn復(fù)合金屬氧化物催化劑具有較高的催化活性。且利用葡萄糖改性后，添加20％的葡萄糖，能明顯提高Fe-Mn復(fù)合金屬氧化物催化劑的催化活性。實驗發(fā)現(xiàn):火山巖以及錳/火山巖催化劑最佳投加量為0.3g，δ-MnO2與Fe-Mn復(fù)合金屬氧化物的最佳投加量為0.5g;最佳水浴溫度為30℃;改變?nèi)芤旱乃釅A性，發(fā)現(xiàn)在堿性條件下，亞甲基藍(lán)的脫色效果最佳。雙氧水和叔