金屬氧化物催化劑制備及其用于催化臭氧氧化水中氨氮的研究.pdf

1、分類號：密級：UDC：學號：碩士學位論文20162016年月日指導老師：師：陳云嫩陳云嫩、柴立元、柴立元作者姓名：名：熊昌獅熊昌獅學科、類科、類別：別：環(huán)境工程環(huán)境工程研究方向：向：工業(yè)廢水的治理及資源化工業(yè)廢水的治理及資源化學位類別：別：專業(yè)型碩士專業(yè)型碩士金屬氧化物催化劑制備及其用于催化臭氧氧化水中金屬氧化物催化劑制備及其用于催化臭氧氧化水中氨氮的研究氨氮的研究Studyonpreparationofmetaloxidecataly

2、standitsapplicationincatalyticozonationofammonianitrogeninwater江西理工大學碩士學位論文摘要I摘要作為最重要的水體污染物之一，氨氮的排放已經(jīng)引起人們的高度關注。國務院以國發(fā)〔2012〕40號印發(fā)的《節(jié)能減排“十二五”規(guī)劃》中將氨氮列為減排指標，要求“十二五”期間全國規(guī)劃氨氮排放總量削減10%。因此，研究高效經(jīng)濟的氨氮廢水處理技術已成為環(huán)保工作者的重要目標。催化臭氧氧化法產(chǎn)生的

3、中間產(chǎn)物(OH自由基等)，因其氧化能力強、反應速度快、使用方便、二次污染小等優(yōu)點而廣泛用于有機廢水的處理。采用催化臭氧氧化技術，選擇適當?shù)拇呋瘎┨幚淼蜐舛劝钡獜U水，不但可以氧化降解氨氮，且能有效避免氧化過程中硝態(tài)氮和亞硝態(tài)氮的產(chǎn)生，使氨氮氧化為氮氣排出。論文采用均勻沉淀法制備MgO、Fe3O4、Co3O4、NiO、CuO五種金屬氧化物作為催化劑，分別對它們的結構和表面性質(zhì)進行了表征。通過考察各催化劑催化臭氧氧化水中氨氮的能力，篩選出對氨

4、氮降解具有較高活性，且對產(chǎn)物氮氣的生成具有較高選擇性的催化劑。實驗結果表明，MgO在催化臭氧氧化氨氮具有最高的催化活性，對氨氮去除率達90.2%，但氨氮降解產(chǎn)物大部分為硝態(tài)氮；而Co3O4催化臭氧氧化氨氮活性雖然不高，但其對產(chǎn)物氮氣具有較高的選擇性，氨氮轉(zhuǎn)化為氮氣的轉(zhuǎn)化率為17.2%。由SEM和BET分析可知，MgO以絮體的形式存在，表面蓬松而粗糙，且具有最大的比表面積，表面活性位點較多，催化活性較高；Co3O4成細小絮體狀，顆粒均勻較

5、小。為制備出具有高活性、高選擇性催化劑，論文采用均勻共沉淀法制備Mg/Co復合金屬氧化物催化劑，對Mg/Co催化劑最佳制備條件進行了優(yōu)化，并利用X射線衍射（XRD）、掃描電鏡（SEM）、比表面積（BET）及孔徑分析、熱重-差熱分析（TG-DTA）、傅里葉紅外（FT-IR）等表征手段對制備的催化劑進行表征。結果表明，在焙燒溫度500℃、焙燒時間3h、Mg/Co摩爾比為8∶2條件下制備的復合催化劑對氨氮的降解具有最高的活性，同時對產(chǎn)物氮氣的

6、生成具有最高的選擇性。由SEM圖和BET分析可知，在最佳制備條件下得到的催化劑成絮狀結構，催化劑表面蓬松且粗糙，顆粒大小均勻且較小，催化劑比表面積較大，且成介孔結構，在催化反應中可提供較多的反應活性位點。在此基礎上，探討了溶液初始pH值、反應時間、臭氧流量、催化劑投加量、反應溫度、共存陰陽離子等因素對Mg/Co催化劑催化臭氧氧化氨氮的影響，并對催化機理進行了剖析。結果表明，當氨氮初始濃度為50mg/L，溶液pH為9，臭氧流量12mg/m