可見光響應(yīng)TiO2異質(zhì)結(jié)構(gòu)的可控合成及其光電催化性能研究.pdf

1、TiO2納米管陣列(TiO2 NTAs)因其具有獨特的化學和物理性能，如高度有序的結(jié)構(gòu)、良好的化學穩(wěn)定性、高比表面積和優(yōu)異的耐腐蝕性，成為環(huán)境能源領(lǐng)域廣泛研究的光催化材料之一。但是，TiO2低可見光利用率和高光生電子-空穴的復(fù)合率依然限制其實際應(yīng)用。為提高TiO2納米管催化劑對可見光的利用率，對其表面修飾改性成為目前研究的焦點。本文首先利用簡單的水熱法合成了SrTiO3和TiO2復(fù)合納米管，有效的提高了光生電子-空穴的分離與輸運速率；然

2、后通過高溫熔融鋁還原的手段在SrTiO3/TiO2復(fù)合納米管中引入Ti3+摻雜，成功的將TiO2 NTAs的光響應(yīng)范圍拓展到了可見光區(qū)，提高了太陽光利用率。此外，通過改變水熱反應(yīng)條件，制備得到了形貌均一的納米立方體SrTiO3和TiO2的異質(zhì)結(jié)納米管陣列，利用SrTiO3立方體和TiO2形成的異質(zhì)結(jié)構(gòu)有效的改善并降低了光生電子-空穴的復(fù)合率，通過引入Ti3+離子摻雜更進一步拓展了 TiO2光吸收范圍，并提高了太陽光利用率，具體研究內(nèi)容如

3、下：
　　（1)SrTiO3/TiO2復(fù)合納米管，采用簡單易操作的水熱法將TiO2 NTAs置入含有Sr(OH)2的高壓反應(yīng)釜中，加熱處理反應(yīng)若干小時制備得到 SrTiO3/TiO2復(fù)合納米管。通過控制水熱反應(yīng)的時間成功調(diào)控制備得到了最佳組分的SrTiO3/TiO2復(fù)合納米管，水熱反應(yīng)1.0 h。通過比對純TiO2 NTAs和SrTiO3復(fù)合納米材料的光電流響應(yīng)和光催化性能的研究顯示，這種特殊的SrTiO3/TiO2復(fù)合納米管具有

4、提高的光電轉(zhuǎn)換和光催化性能。更值得注意的是，當SrTiO3/TiO2經(jīng)過高溫熔融鋁還原之后得到的SrTiO3-x/TiO2-x具有較強的可見光吸收。Ti3+自摻雜的SrTiO3-x/TiO2-x復(fù)合納米管光陽極光電流密度達到了0.85 mA·cm-2，是純的TiO2 NTAs(0.043 mA·cm-2)和 SrTiO3/TiO2(0.05 mA·cm-2)的光電流密度的20倍。
　　（2)通過簡易的水熱反應(yīng)制備了形貌規(guī)整，尺寸均

5、一的納米立方體SrTiO3/TiO2異質(zhì)結(jié)構(gòu)納米管陣列，經(jīng)過高溫熔融鋁還原制得了Ti3+雙摻雜的SrTiO3-x/TiO2-x異質(zhì)結(jié)構(gòu)納米管陣列。通過控制水熱反應(yīng)的時間成功調(diào)控制備得到了最佳組分和形貌的SrTiO3-x/TiO2-x異質(zhì)結(jié)，水熱反應(yīng)35 min。通過比對TiO2，TiO2-x、SrTiO3、SrTiO3-x、SrTiO3/TiO2的光電流響應(yīng)和光電解水氧化產(chǎn)氫性能的研究顯示，這種特殊的SrTiO3-x/TiO2-x異質(zhì)結(jié)

6、構(gòu)具有極大提高的光電轉(zhuǎn)換和光催化性能。更值得注意的是，當SrTiO3/TiO2經(jīng)過高溫熔融鋁還原之后得到的SrTiO3-x/TiO2-x具有較強的可見光吸收。Ti3+雙摻雜的SrTiO3-x/TiO2-x復(fù)合納米管異質(zhì)結(jié)光陽極光電流密度在偏壓為0.6 VSCE時，其光電流密度最高，達到了1.38 mA·cm-2，是初始的TiO2 NTAs(0.047 mA·cm-2)和SrTiO3/TiO2(0.051 mA·cm-2)的30倍左右。正