Y2O3-MxOy負載鎳催化劑催化乙醇水蒸氣重整制氫的研究.pdf

1、氫能因其清潔和高效而備受關注,乙醇作為可通過生物質發(fā)酵得到的可再生能源,通過其水蒸氣重整制氫得到了越來越多的研究。本文通過共沉淀法制備不同系列的復合載體Y2O3-MxOy(M=Nb,A1),采用浸漬法制備Ni基催化劑。考查不同反應溫度對催化劑活性的影響,通過BET、X-射線衍射(XRD)、熱重(TG)、程序升溫還原(TPR)和程序升溫脫附(H2-TPD)來表征催化劑的物理及化學性質。
　　 第一部分主要考查在550℃不同的氫氣預

2、還原時間、水/醇摩爾比和進樣速率對催化劑Ni/Y2O3催化乙醇水蒸氣重整制氫(SRE)反應的影響。結果表明,550℃氫氣氣氛下,還原3小時時,催化劑的活性最佳;原料中較高的H2O/EtOH摩爾比和較快的進樣速率有利于甲烷重整反應的進行,得到較高的氫產(chǎn)率。因此后續(xù)的實驗條件確定為,催化劑在550℃還原3小時,原料中H2O/EtOH摩爾比為13:1,進樣速率為0.05 ml/min。
　　 第二部分采用共沉淀法制備了不同Y:Nb摩爾

3、比的復合載體Y2O3-Nb2O5。研究發(fā)現(xiàn),NiO與Y2O3之間的相互作用較弱,而與Nb2O5之間的相互作用過強,這都使得單載體催化劑NY和NNb的低溫活性欠佳。復合載體催化劑有效地改善了NiO與載體間的相互作用以及催化劑的酸堿性。其中Y:Nb摩爾比為1:1時,催化劑的催化性能最好,乙醇在400℃即可完全轉化,CO選擇性僅為0.1％。
　　 第三部分采用共沉淀法制備了不同Y:Al摩爾比的復合載體Y2O3-Al2O3。相比于催化劑

4、NY,復合載體催化劑上的NiO更易于還原,低溫活性有了明顯的改善。H2在復合載體催化劑上更容易表面脫附,使得催化劑上的氫產(chǎn)率保持在較高的水平。其中Y:Al摩爾比為1:1時,催化劑的催化性能最好,且經(jīng)過500℃連續(xù)反應60小時未失活。
　　 第四部分考查了在催化劑Ni/Y2O3-Al2O3中引入少量Pt對催化劑催化性能的影響。結果表明,Pt在低溫對乙醇中C-C鍵的斷裂有很好的活性,且隨著Pt負載量的增加,催化劑上的乙醇轉化率逐漸增