MnOx-粉煤灰催化劑的制備與研究.pdf

1、氮氧化物是目前主要的大氣污染物之一，隨著我國(guó)工業(yè)的快速發(fā)展，氮氧化物的污染日益嚴(yán)重，對(duì)氮氧化物減排是國(guó)家“十二五”后的主要任務(wù)。作為脫硝效率最高、條件最為成熟、應(yīng)用最廣的脫硝技術(shù)，選擇性催化還原技術(shù)(SCR)也越來(lái)越受到重視。作為SCR技術(shù)的核心，SCR催化劑的研制開(kāi)發(fā)是眾多學(xué)者研究的熱點(diǎn)，增加催化劑的脫硝效率，降低催化劑的制備成本是催化劑研究的重點(diǎn)。目前工業(yè)上廣泛使用的V2O5/TiO2催化劑不能適用于低溫脫硝，且價(jià)格昂貴。本文主要研

2、究低溫型SCR催化劑，致力于降低催化劑的制備成本，同時(shí)實(shí)現(xiàn)粉煤灰的資源化再利用。
　　本文首先使用發(fā)電廠爐灰為研究對(duì)象，利用爐灰作催化劑載體，醋酸錳為前驅(qū)體，使用浸漬法將Mn負(fù)載到爐灰上，制備負(fù)載型MnOx/粉煤灰低溫脫硝催化劑。同時(shí)討論了活性物質(zhì) Mn的負(fù)載量、催化劑焙燒溫度以及載體預(yù)處理溫度對(duì)催化劑脫硝性能的影響，探索出最佳的工藝條件。實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，當(dāng)Mn的負(fù)載量為25％（質(zhì)量分?jǐn)?shù)）、爐灰預(yù)處理溫度為500℃、焙燒溫度為400℃時(shí)

3、，催化劑表現(xiàn)出最好的脫硝活性，其脫硝率能達(dá)到80%。
　　其次分別使用I級(jí)粉煤灰和III級(jí)粉煤灰作催化劑載體，同樣采用浸漬法制備出一系列MnOx/粉煤灰催化劑。脫硝活性測(cè)試顯示，和爐灰的最佳工藝條件一樣，Mn負(fù)載量為25%、粉煤灰預(yù)處理溫度為500℃以及催化劑焙燒溫度為400℃時(shí)催化劑具有較好的脫硝活性，且三種不同載體催化劑的最佳脫硝率相差不大。載體預(yù)處理溫度和催化劑焙燒溫度對(duì)III級(jí)粉煤灰的影響較小。
　　然后研究了催化劑

4、結(jié)構(gòu)與脫硝性能的關(guān)系。研究發(fā)現(xiàn)，MnOx/粉煤灰催化劑中的物相組成較為簡(jiǎn)單，F(xiàn)e2O3的存在有利于提高催化劑的催化效率，活性MnOx主要以Mn3O4的形式存在。對(duì)載體粉煤灰進(jìn)行預(yù)處理能增大載體的孔徑大小，大的孔徑將有利于浸漬時(shí)活性物的浸入。
　　最后利用原位紅外研究了氣體在催化劑表面的吸附情況、探索MnOx/粉煤灰催化劑的催化機(jī)理。研究發(fā)現(xiàn)，反應(yīng)氣體NH3和NO在催化劑表面單獨(dú)吸附時(shí)，吸附強(qiáng)度較弱；當(dāng)反應(yīng)系統(tǒng)中通入O2后，NO和N