氧化鋰基吸收劑高溫二氧化碳吸收的實(shí)驗(yàn)研究.pdf

1、化石燃料的大量燃燒給人類(lèi)帶來(lái)了充足的能量，同時(shí)也排放了大量的CO2等溫室氣體。溫室效應(yīng)成為困擾人類(lèi)生存和發(fā)展的重大問(wèn)題，CO2 捕獲和儲(chǔ)存技術(shù)也越來(lái)越引起研究者的注意。利用固體吸收劑直接進(jìn)行高溫下CO2的分離研究，避免了傳統(tǒng)分離技術(shù)的降溫、壓縮過(guò)程，降低了能耗，對(duì)于燃煤電廠煙氣CO2分離有著重要的意義。
　　 在分析總結(jié)國(guó)內(nèi)外固體吸收劑高溫下吸收CO2 相關(guān)研究的基礎(chǔ)上，本文較為系統(tǒng)地研究了氧化鋰基吸收劑的CO2 吸收性能，對(duì)吸

2、收劑的摻雜改性和循環(huán)CO2 吸收/解吸方面做了具有一定開(kāi)創(chuàng)性的探索。
　　 分別采用固相反應(yīng)法和溶膠凝膠法制備出了微米級(jí)Li4SiO4 顆粒，對(duì)樣品進(jìn)行XRD，BET，粒度和SEM等表征，基于熱重分析儀和固定床實(shí)驗(yàn)臺(tái)架進(jìn)行了氧化鋰基吸收劑吸收CO2的實(shí)驗(yàn)研究，探討了制備方法、吸收溫度、時(shí)間、CO2分壓和多次循環(huán)等對(duì)CO2 吸收量的影響。在固相反應(yīng)法制備Li4SiO4 時(shí)進(jìn)行了不同比例Fe2O3和TiO2的摻雜改性。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，

3、Li4SiO4（Ti 0.02）在第一次循環(huán)時(shí)CO2 吸收量為28.68％(g/g)，在第20 次時(shí)為23.12％(g/g)，吸收性能下降了19.39％。在制備中摻雜適量TiO2的Li4SiO4 樣品能夠在一定程度上提高CO2的吸收量，再生性能優(yōu)良。
　　 采用固相反應(yīng)法制備出了微米級(jí)Li2ZrO3 顆粒，在其制備時(shí)進(jìn)行Na2CO3、K2CO3的摻雜。結(jié)果表明，摻雜適量的碳酸鹽能夠大幅提高樣品的CO2 吸收量，特別是K2CO3的

4、摻雜比例x=0.1 時(shí)，最大CO2 吸收量可達(dá)20.22％(g/g)。對(duì)Li2ZrO3和Li1.8K0.2ZrO3兩種樣品進(jìn)行循環(huán)CO2 吸收實(shí)驗(yàn)，Li1.8K0.2ZrO3的CO2 吸收量從第1 次的19.01％(g/g)下降到第15次的16.35％(g/g)，吸收性能下降了13.99％。在制備中摻雜適量的K2CO3能夠大幅提高Li2ZrO3 樣品的CO2 吸收量，并能夠保持優(yōu)良的再生性能。
　　 系統(tǒng)地進(jìn)行了氧化鋰基吸收劑吸

5、收CO2 反應(yīng)的熱力學(xué)計(jì)算，考察了溫度對(duì)自由能和平衡常數(shù)的影響。用雙殼模型解釋了氧化鋰基吸收劑吸收CO2 反應(yīng)的機(jī)理。對(duì)固相反應(yīng)法制備的Li4SiO4 吸收劑在不同的溫度下吸收CO2的等溫線進(jìn)行ExpDec2 型雙指數(shù)函數(shù)模型擬合，得到反應(yīng)的動(dòng)力學(xué)參數(shù)，指數(shù)常數(shù)k1（化學(xué)吸收）值比k2（Li+和O2-擴(kuò)散）的值高一個(gè)數(shù)量級(jí)，說(shuō)明化學(xué)吸收過(guò)程更加依賴(lài)于溫度，離子擴(kuò)散過(guò)程為此反應(yīng)的限制步驟，并求得此反應(yīng)中化學(xué)吸收過(guò)程的活化能Ea1=1054