Cu、Mn、Ce改性V2O5-WO3-MOx-CC催化劑的制備及其催化脫硝性能.pdf

1、氮氧化物(Nox)是主要的大氣污染物之一,是酸雨、光化學煙霧形成的重要原因,它可以破壞臭氧層,直接或間接對人體的健康造成很大危害。選擇性催化還原(SCR)是重要的脫硝技術,而催化劑是其中的最關鍵技術之一。本文重點介紹了國內外處理氮氧化物的各種催化劑,對SCR法脫硝過程中的反應、反應機理、反應物分子在催化劑上的的吸脫附作了概述,簡要地總結了使催化劑中毒的主要因素。
　　 本實驗以堇青石蜂窩陶瓷為支撐體,Cu、Mn、Ce改性的納米T

2、iO2或分子篩MCM-41作為載體,以V為主催化劑,W為助劑,采用溶膠凝膠法和涂覆法分別制備了含不同添加劑(Cu、Mn、Ce)的催化劑,以達到改善其低溫脫硝活性、拓寬活性溫度窗口的目的。論文利用尿素水溶液(32.5wt％)作為還原劑,對催化劑進行選擇催化還原NO的活性評價,并通過BET比表面積、XRD、SEM、NH3/CO2-TPD、TPR和XPS等手段對催化劑的物理化學性能進行相應的表征。此論文的研究對移動源的脫硝具有潛在的應用價值。

3、
　　 溶膠-凝膠法制備催化劑時,采用順序負載和交替負載兩種方式制備催化劑,結果發(fā)現(xiàn)順序負載的催化劑BET比表面積總體要比交替負載所得到的催化劑要高,催化劑的活性也有類似的趨勢。其中,M相(Mn-Ce-O-TiO2)對催化劑低溫活性的促進作用更為明顯,而C相(Cu-Ce-O-TiO2)對催化劑的高溫活性更為有利,將二者復合以順序負載得到的V/3C/3M/CC催化劑的脫硝效果更佳,在200℃的反應溫度下,NO的轉化率能達到80％左

4、右,活性溫度窗口顯著拓寬,在200-550℃能保持在80％或以上。XRD分析發(fā)現(xiàn),順序負載的催化劑中隨著M或C相的加入出現(xiàn)了銳鈦礦相TiO2或金紅石相TiO2,而交替負載的催化劑中僅出現(xiàn)了銳鈦礦相TiO2和WO3的峰。NH3/CO2-TPD測試結果表明兩種負載方式所得到的催化劑表面的酸堿性位及強度相當,只與其中的活性組分有關。兩種負載方式得到的催化劑的氧化還原性能有不同,但都在較寬的溫度范圍內顯示了良好的還原行為,并且交替負載的催化劑出

5、現(xiàn)了TiO2、WO3的高溫還原峰。所有催化劑中的Ti均以TiO2的形式存在,O主要以兩種形式存在,V以V4+和V5+兩種價態(tài),其中V4+/V5+比值越大,活性越好。
　　 涂覆法所制備的催化劑,以TiO2為載體的系列催化劑上NO轉化率要明顯優(yōu)于以MCM-41分子篩為載體的系列催化劑,尤其是在低溫下。但后者的比表面積要明顯高于前者,可能是分子篩較差的水熱穩(wěn)定性所導致的。同時加入Cu、Mn、Ce時,V-W-Cu-Mn-Ce-Ti-O

6、/CC催化劑在很寬的溫度范圍內顯示了良好的催化活性,200-550℃范圍內,NO轉化率可達85％以上。兩種系列催化劑表面上的活性組分均以顆粒形式存在,分子篩催化劑表面的顆粒更加細小,分布更加均勻,TiO2系列催化劑表面存在很多微孔,V-W-Cu-Mn-Ce-Ti-O/CC和V-W-Cu-Ce-MCM-41/CC催化劑表面還存在些許裂紋。XRD分析表明分子篩催化劑中所有組分均以無定形態(tài)存在或高度分散在催化劑中,而TiO2催化劑中存在銳鈦礦