CuFe2O4催化劑的制備、表征及其脫硝性能研究.pdf

1、氮氧化物(NOx)是重要的大氣污染物之一。鐵基尖晶石及ZSM-5、SBA-15分子篩負載型催化劑在SCR中催化活性高而受到了極大的關注。
　　本文制備了無載體CuFe2O4催化劑及有載體的Fe-CuOx/ZSM-5、CuFe2O4/SBA-15催化劑，在固定床反應器中考察了樣品的NH3-SCR活性。通過X射線衍射光譜(XRD)、掃描電子顯微鏡(SEM)、透射電鏡(TEM)、程序升溫脫附(TPD)、X射線光電子能譜(XPS)等分析測

2、試方法對催化劑的結構及性質(zhì)進行了研究。
　　實驗結果表明，以PS球為模板劑、草酸銨為沉淀劑制備的CuFe2O4催化劑比用氨水為沉淀劑制備的CuFe2O4及以PVP為模板制備的樣品表現(xiàn)了更加優(yōu)越的催化活性，在240℃～330℃間有85％的脫硝活性。XRD結果表明不同方法合成的CuFe2O4樣品結晶性能良好，檢測到有少量Fe2O3生成。TEM圖證實制備樣品呈空心球狀。
　　對于ZSM-5負載Fe-CuOx催化劑，F(xiàn)e∶Cu=2∶

3、1的樣品在180～330℃間表現(xiàn)出色的活性，氮氧化物脫除率約98％。超聲作用促進了鐵銅活性組分在ZSM-5孔道內(nèi)部的高度分散，只有CuFe2O4負載量高于25％時，CuFe2O4特征峰才能被檢測到。XPS研究表明，當Fe∶Cu=2∶1時，催化劑含有最多的化學吸附氧，原位漫反射證實催化劑在無氧環(huán)境下對NO和NH3有氧化活性。采用XPS深入分析了催化劑表面化學吸附氧的性質(zhì)及對催化活性的影響，用原位漫反射研究了NO和NH3在催化劑上的吸附和反

4、應，基于此得到了SCR反應模型。
　　對于SBA-15系列催化劑，摻雜Fe后的SBA-15脫硝活性顯著提高，Al引入SBA-15會產(chǎn)生Br(o)nsted酸，進一步提高催化活性，脫硝率在480℃能達到100％。小角XRD結果表明了制備樣品具有介孔結構。TEM圖展現(xiàn)了樣品具有秩序井然的介孔陣列。摻雜硫后的CuFe2O4/Al-Fe-SBA-15催化劑展現(xiàn)了優(yōu)越的抗硫性能。紅外結果表明硫物種存在形態(tài)主要是硫酸鹽或硫酸氫鹽，XPS結果表