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文檔簡介
1、金屬納米結(jié)構(gòu)在可見區(qū)波段具有很強的表面等離子體共振效應,可以極大地增強顆粒附近局域電場,這一性質(zhì)使得金屬納米結(jié)構(gòu)在納米光子學、凝聚態(tài)物理、光電子器件、生物醫(yī)學等研究領(lǐng)域具有重要的研究價值和廣闊的應用前景。
金屬納米顆粒的局域表面等離子體共振性質(zhì)是表面增強熒光效應中的關(guān)鍵因素,表面等離子體共振性質(zhì)不僅可以通過金屬納米顆粒的結(jié)構(gòu)參數(shù)進行調(diào)節(jié),也可以通過聚焦光束性質(zhì)進行調(diào)節(jié)。因此,通過調(diào)整聚焦光束性質(zhì)調(diào)節(jié)和操控表面等離子體共振在
2、納米光子學領(lǐng)域具有重要的研究和應用價值。近年來,緊聚焦光束與金屬納米顆粒相互作用特性研究表明其可以在數(shù)據(jù)存儲、超分辨成像、光操縱、光熱療法等領(lǐng)域得到應用。聚焦光束空間場分布、偏振狀態(tài)、相位變化等參數(shù)均不同于平面入射波,因此聚焦光束與金屬納米顆粒相互作用能夠產(chǎn)生不同于平面波激發(fā)的表面等離子體共振模式,包括強度、分布、偏振等。可是目前理論計算大多數(shù)情況下依然采用平面波入射的情形,無法準確描述和預測實驗現(xiàn)象。本論文在實驗上用聚焦光束激勵銀納米
3、顆粒,通過改變光束條件、顆粒在焦區(qū)內(nèi)的位置、顆粒形貌等因素研究了吸附在銀顆粒表面的熒光團分子的表面增強熒光效應?;趯嶒灲Y(jié)果,理論計算了不同狀態(tài)的聚焦光場與金屬納米顆粒的相互作用特性,其中主要分析了銀納米顆粒的電磁場增強對表面增強熒光效應的影響。
本論文研究的主要內(nèi)容如下:
1.用化學法合成并制備了球形和花形兩種不同形貌的銀納米顆粒溶膠及基底,并從實驗和理論上研究了它們的基本光學性質(zhì)。
2.通過
4、實驗研究了沉積于銀納米顆粒表面的二氫卟吩f甲醚(2-devinyl-2-(1-me-thoxylethyl)chlorin f(CPD4))分子在不同聚焦光束激發(fā)下不同銀納米顆粒產(chǎn)生的表面增強熒光效應;高數(shù)值孔徑激發(fā)下顆粒在焦區(qū)內(nèi)不同縱軸位置時的表面增強熒光效應;高數(shù)值孔徑激發(fā)下,顆粒間距不斷減小引起“熱點”效應對表面增強熒光效應的貢獻。
3.獲得了在800 nm飛秒脈沖激發(fā)下,花形銀納米顆粒表面增強雙光子熒光光譜,探討了
5、熒光強度與入射光功率的關(guān)系。并利用花形銀納米顆粒將單、雙光子激發(fā)的表面增強熒光應用于CPD4分子標記小牛血清白蛋白(Bovine SerumAlbumin,BSA)分子,獲得了標記蛋白分子的表面增強熒光光譜。
4.將聚焦光場理論引入散射場有限時域差分法,構(gòu)建了聚焦光場和金屬納米顆粒相互作用的理論計算方法。結(jié)合實驗結(jié)果,從理論上研究了不同數(shù)值孔徑聚焦下球形和花形銀納米顆粒表面電磁場特性:高數(shù)值孔徑聚焦下納米顆粒位于焦點區(qū)域內(nèi)
6、不同位置時表面電磁場特性:高數(shù)值孔徑聚焦下不同顆粒間距引起的電磁場變化規(guī)律等。在此基礎(chǔ)上,將徑向偏振聚焦光場引入散射場有限時域差分法,并理論計算了徑向偏振聚焦光束照射不同形狀銀納米顆粒的局域電磁場特性。
本論文取得的主要結(jié)論與成果如下:
1.合成的球形銀納米顆粒粒徑不超過100nm,尺寸在80-100 nm范圍分布最廣;合成的花形銀納米顆粒粒徑在700-750 nm范圍內(nèi),表面不規(guī)則突起和溝壑在幾十到兩百納米
7、尺度不等。銀納米顆粒形狀、顆粒分布密度、表面粗糙度等因素是影響其遠場光學性質(zhì)的主要原因。
2.球形銀納米顆粒在不同數(shù)值孔徑聚焦的光束中引起的表面增強熒光效應幾乎一致,增強倍數(shù)達35倍,這歸因于顆粒尺寸遠小于激發(fā)波長,顆粒在焦點中心可以認為是靜電近似的,不依賴于光束的匯聚程度?;诨ㄐ毋y納米顆粒表面增強熒光效應隨著數(shù)值孔徑的增大而減弱,增強倍數(shù)為35-42倍,緊聚焦光束抑制了花形銀納米顆粒多極表面等離子體共振效應,因此表面增
8、強熒光效應減弱。另外,在緊聚焦情況下,銀納米顆粒在焦區(qū)內(nèi)位置對表面電磁場增強影響顯著。在光軸上,銀納米顆粒不同位置引起的表面增強熒光變化趨勢依賴于聚焦光束在光軸上的強度分布。
3.在高數(shù)值孔徑聚焦光束激發(fā)下,球形銀納米顆粒間距大于60 nm時,顆粒間電磁耦合效應可忽略不計,表面增強熒光效應來自于單顆粒的電磁增強;在顆粒覆蓋率達到40%4寸(對應大部分顆粒間距小于50 nm),顆粒間電磁耦合效應不可忽略,單位面積上平均熒光增
9、強效應顯著提高。從熒光壽命的變化規(guī)律來看,低顆粒覆蓋率時,熒光壽命體現(xiàn)了單個顆粒和熒光分子的相互作用,總的激發(fā)態(tài)衰減速率不變。當顆粒覆蓋率達到40%,絕大部分顆粒間距減小,總的激發(fā)態(tài)衰減速率提高。
4.我們考察了銀納米顆粒表面增強非線性熒光與入射光強之間的關(guān)系,結(jié)果顯示表面增強非線性熒光強度與激發(fā)光強的平方成正比,表明產(chǎn)生雙光子熒光效應,增強倍數(shù)達45倍。表面增強雙光子熒光的增強倍數(shù)大于單光子,這主要歸結(jié)為雙光子熒光強度依
10、賴于電場振幅的4次方,對金屬顆粒表面電磁場增強更加敏感?;诖?我們將其應用于生物蛋白分子熒光標記,觀測到了基于花形銀納米顆粒的標記BSA的CPD4分子的單、雙光子表面熒光增強效應。與純CPD4分子在花形銀納米顆粒表面得到的熒光增強效應相比,單、雙光子熒光增強倍數(shù)分別為11.2倍和13.5倍左右,均下降了3-4倍左右。推斷BSA分子可能在CPD4分子與銀顆粒表面間形成隔離層,減弱了CPD4分子電磁場激發(fā)增強效應。另外,雙光子熒光增強倍數(shù)
11、下降幅度大于單光子模式,這應歸結(jié)為雙光子熒光強度正比于激發(fā)電場振幅的4次方。這一結(jié)果表明表面增強雙光子熒光對于局域場變化更為敏感。
5.理論計算表明線偏振聚焦光束在焦點區(qū)域范圍內(nèi)存在橫向偏振分量和縱向偏振分量,這兩個偏振分量均能與金屬納米顆粒產(chǎn)生表面等離子體共振。沿著光軸移動焦點位置則可以調(diào)節(jié)金屬納米顆粒表面電磁場增強效應。與線偏振聚焦光束相比,徑向偏振聚焦光束主要在銀納米顆粒的光軸方向上產(chǎn)生強的表面等離子體共振,在歸一化
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