中溫SPS法制備致密化Si3N4-LiAlSiO4復(fù)合材料.pdf

1、本文對用SPS法通過熔融LiAlSiO4制備α-Si3N4和用簡單的溶膠凝膠法制備LiYO2進(jìn)行了研究。盡管具有高強(qiáng)度、低膨脹系數(shù)、耐高溫沖擊和耐化學(xué)腐蝕等優(yōu)良的熱力學(xué)性能，但是由于Si-N之間具有強(qiáng)的共價鍵從而導(dǎo)致低的擴(kuò)散系數(shù)，致密化氮化硅的制備依然是一個不小的挑戰(zhàn)。近來人們通過液相燒結(jié)增加物質(zhì)的傳輸性制備了接近于理論密度的氮化硅陶瓷。然而，高成本的添加劑和高的燒結(jié)溫度限制了氮化硅基陶瓷的應(yīng)用。因此，高效低成本地制備燒結(jié)助劑和最終產(chǎn)物

2、的后續(xù)研究成為了我們的主要課題。
　　 本論文中，我們用溶膠凝膠法制備了釔氧化鋰(LiYO2)，用固相法制備了硅酸鋰鋁(LiAlSiO4)，這兩種材料是中溫陶瓷燒結(jié)重要的添加劑材料。事實(shí)上，LiYO2是一種具有碳吸附能力和防暴曬涂層應(yīng)用的環(huán)境友好型材料。它是用鋰含量高的前軀體制備的，相比于固相合成反應(yīng)，這種前軀體可以在更加低的溫度下燃燒溶膠凝膠法制備的無定形粉末從而得到高純的LiYO2粉末。950℃保溫6小時，Li(CH3COO

3、)·2H2O和Y(NO3)3·6H2O的摩爾比為2以及1000℃保溫6小時，Li(CH3COO)·2H2O和Y(NO3)3·6H2O的摩爾比為3時均可以得到溶膠凝膠制備法的最優(yōu)化條件。LiYO2的反應(yīng)和制備機(jī)理已經(jīng)被人們所研究。人們發(fā)現(xiàn)燃燒干凝膠制備LiYO2的這個放熱合成反應(yīng)只是簡單的Li2O和Y2O3之間的反應(yīng)。而后，用碳酸鋰、氧化鋁和氧化硅以1:1.38:1.63的摩爾比制備的前軀體在1100℃下煅燒2小時后，將其用氧化鋁球在高壓

4、下進(jìn)行行星球磨16h，制備了納米晶LiAlSiO4。最終得到的粒徑平均尺寸為400nm，粉末粒子以合適的分布表現(xiàn)出不同的形狀。
　　 此外，最高至1500℃中溫SPS燒結(jié)制備密實(shí)化Si3N4/LiAlSiO4研究中，當(dāng)溫度高于1350℃時表現(xiàn)出了良好的性能，得到了高于理論值95％的體積密度，并且只發(fā)生了少量的α/β-Si3N4相變。結(jié)果也表明，對于大多數(shù)樣品，線收縮隨著溫度和添加劑含量的增加而增大，液相再熱處理過程中并不是主相而

5、且含量不足抑制了α/β-Si3N4的相變，從而產(chǎn)生不完全致密。因此，由于LiAlSiO4的介電特性在1300℃以上產(chǎn)生放電等離子體，致密化過程也大多在這個條件下完成。加入20％和30％添加劑的樣品在退火時間長達(dá)30分鐘是有大約0.2％的氣孔殘存在致密材料中。LiAlSiO4質(zhì)量分?jǐn)?shù)為30％的LiAlSiO4/Si3N4樣品經(jīng)過SPS快速燒結(jié)制備(1450α，保溫15min)幾乎完全致密(相對密度為98.5％)，其維式硬度為1334±05