石墨烯納米器件的設(shè)計與性質(zhì)研究.pdf

1、石墨烯具有規(guī)整的幾何構(gòu)型和獨(dú)特的電子結(jié)構(gòu)令物理家為之著迷，而石墨烯優(yōu)良的光電性能和極大的比表面積使其在超分子化學(xué)方面有著廣闊的應(yīng)用前景。本論文主要圍繞石墨烯的電學(xué)性質(zhì)調(diào)控與石墨烯器件的設(shè)計開展了系統(tǒng)的理論研究。首先研究了小分子與石墨烯相互作用的機(jī)制與影響因素，在此基礎(chǔ)上設(shè)計石墨烯氣體傳感器。利用不同的有機(jī)給體和受體分子與石墨烯相互作用能夠有效地調(diào)節(jié)石墨烯的能帶結(jié)構(gòu)。同時，通過引入金屬離子不僅能增強(qiáng)石墨烯與有機(jī)分子之間的相互作用，還能夠有

2、效地調(diào)控石墨烯的磁性。最后我們構(gòu)筑了碳納米管以及新型芳香有機(jī)分子/碳納米管復(fù)合體系，并將其應(yīng)用于氣體傳感方面。主要內(nèi)容如下：
　　 (1)系統(tǒng)研究了多種氣體分子在不同石墨烯上的吸附，提出了通過引入缺陷和摻雜提高石墨烯氣體傳感性能的策略。四種分子在完整石墨烯上表現(xiàn)出弱的物理吸附，具有較低的吸附能和小的電荷轉(zhuǎn)移，表明未修飾的石墨烯不是理想的氣體傳感材料。當(dāng)在石墨烯表面引入摻雜劑和缺陷后，其與氣體分子之間的相互作用被明顯地增強(qiáng)。對石墨

3、烯納米器件的電子輸運(yùn)性質(zhì)做了研究，發(fā)現(xiàn)硼摻雜石墨烯對二氧化氮?dú)怏w的響應(yīng)比完整石墨烯大兩個數(shù)量級。
　　 (2)結(jié)合密度泛函和非平衡態(tài)格林函數(shù)，系統(tǒng)研究了有機(jī)給體TTF、受體DDQ和金屬原子在石墨烯上的吸附，揭示了不同的非共價修飾對石墨烯的電子結(jié)構(gòu)和電子輸運(yùn)性質(zhì)的影響。DDQ和TTF的分子軌道能和石墨烯的價帶雜化，使石墨烯由零帶隙半導(dǎo)體轉(zhuǎn)變?yōu)榫哂薪饘傩?。然而，?Ⅴ曲線的計算表明有機(jī)分子的吸附并不能對石墨烯的電子輸運(yùn)性質(zhì)產(chǎn)生顯著改

4、變。我們發(fā)現(xiàn)引入金屬原子能夠明顯增強(qiáng)分子/石墨烯的相互作用。該工作對設(shè)計石墨烯傳感器和開關(guān)器件具有有指導(dǎo)意義。
　　 (3)研究了二氯苯分子吸附對石墨烯磁學(xué)性質(zhì)與電子輸運(yùn)性能的調(diào)控。二氯苯在完整石墨烯上顯示很弱的相互作用，因此有必要采用化學(xué)或物理方法對石墨烯表面修飾。金屬原子摻雜石墨烯結(jié)構(gòu)中能夠明顯增強(qiáng)二氯苯/石墨烯之間的相互作用，其吸附能遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于完整石墨烯的。研究工作揭示了不同金屬原子存在下有機(jī)分子的吸附對體系磁性的影響是不同

5、的。該研究拓寬了石墨烯在磁性傳感和開關(guān)器件方面的應(yīng)用，同時也為設(shè)計石墨烯納米器件提供了一種新的思路。
　　 (4)研究了CO分子在完整和缺陷硼氮納米體系上的吸附，提出了通過引入缺陷和摻雜提高硼氮納米體系化學(xué)活性的方法。理論計算發(fā)現(xiàn)CO分子在完整硼氮納米體系上的吸附是比較弱的，具有比較小的吸附能和大的距離。而CO分子和缺陷的硼氮納米體系之間的顯示了強(qiáng)的相互作用。吸附能上的大大增強(qiáng)和電荷轉(zhuǎn)移的增多能夠很大程度上地改變硼氮納米體系的電