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文檔簡介
1、過去幾十年中,各種光電器件的小型化極大地促進(jìn)了計(jì)算、通信、自動(dòng)化以及其他各個(gè)領(lǐng)域的迅猛發(fā)展,深刻地改變了人類的生活方式。其中尤為關(guān)鍵的技術(shù)進(jìn)步是硅基晶體管的持續(xù)小型化,它直接導(dǎo)致了集成密度更高、運(yùn)行速度更快和能耗更低的集成電路。然而,隨著器件尺寸進(jìn)一步減小到納米量級(jí),硅基器件的進(jìn)一步小型化卻遭遇量子瓶頸,因而尋找替代硅的新材料(后硅材料)成為人們努力的重要方向。近些年各種碳納米材料如富勒烯、碳納米管及石墨烯的發(fā)現(xiàn)提供了極為有利的機(jī)遇,特
2、別是石墨烯,其厚度僅為一個(gè)原子,但穩(wěn)定性極高,且具有豐富的物理特性,特別是其載流子是具有準(zhǔn)相對(duì)論性的狄拉克費(fèi)米子。目前,基于石墨烯的器件研究剛剛起步,雖然已經(jīng)發(fā)展了場效應(yīng)晶體管(FET)等一部分原型器件,但系統(tǒng)地發(fā)展碳基集成電路尚需要更多且性質(zhì)更豐富的材料和器件。兇而設(shè)計(jì)出更多與石墨烯相關(guān)的新型碳納米材料,如碳納米錐和單原子碳鏈等,并發(fā)展相關(guān)器件具有重要意義。然而,這些設(shè)計(jì)必須要解決以下基本問題:首先,碳納米材料的體表面比大,遠(yuǎn)不如宏觀
3、體材料穩(wěn)定。如何準(zhǔn)確預(yù)測其穩(wěn)定性(壽命)?其次,光電性質(zhì)密切地依賴于原子的空間構(gòu)型,如何可控地制備具有期望線徑和構(gòu)型的碳納米結(jié)構(gòu)?實(shí)際上,上述問題也正是當(dāng)前普遍的納米材料設(shè)計(jì)所遇到的困難。
針對(duì)上述問題,本文開展了以下研究:
1.建立單原子統(tǒng)計(jì)模型預(yù)測納米材料在不同溫度下形成的時(shí)間以及材料的穩(wěn)定性(壽命)。從本質(zhì)上看,材料的形成與失效過程是由原子的熱運(yùn)動(dòng)導(dǎo)致構(gòu)型變化引起的,原則上可以通過分子動(dòng)力學(xué)模擬直接給出
4、相應(yīng)時(shí)間。然而在通常條件下,失效時(shí)間可能超過小時(shí)甚至若干年,而一般的分子動(dòng)力學(xué)模擬所能覆蓋的時(shí)域最多為毫秒量級(jí)。為此,我們建立了一個(gè)單原子統(tǒng)計(jì)模型,并以單壁碳納米錐為例預(yù)測其形成的時(shí)間,同時(shí)進(jìn)行了大量的分子動(dòng)力學(xué)模擬證明了該模型預(yù)測的準(zhǔn)確性。
2.考慮到日前尚未在實(shí)驗(yàn)中制備出單壁碳納米錐的事實(shí),我們提出了線徑和形狀均可控的單壁碳納米錐的制備方案,即首先利用離子或電子束刻蝕方法將吸附于襯底上的石墨烯進(jìn)行可控的裁剪來得到目標(biāo)碳
5、納米錐的展開面,進(jìn)而利用碳納米管作為原子探針提拉剪裁后的石墨烯以形成站立于金屬襯底表面的單壁碳納米錐。考慮到在制備過程中熱運(yùn)動(dòng)的隨機(jī)性,我們應(yīng)用單原子統(tǒng)計(jì)模型并結(jié)合分子動(dòng)力學(xué)模擬及第一性原理計(jì)算細(xì)致地分析了制備過程中的幾個(gè)重要步驟并給出了相關(guān)的實(shí)驗(yàn)條件。此外,還利用單原子統(tǒng)計(jì)模型討論了卑壁碳納米錐的穩(wěn)定性,發(fā)現(xiàn)僅由70個(gè)碳原子組成的單臂碳錐在窒溫下的壽命也可達(dá)107年,為相關(guān)器件的實(shí)際應(yīng)用提供了基礎(chǔ)。
3.電整流器件是納米
6、電子學(xué)設(shè)計(jì)中最基本的元件。近年來,人們已經(jīng)發(fā)展出基于兩類不同整流機(jī)理的納米器件。第一類是利用碳納米管以及石墨烯等納米結(jié)構(gòu)形成p-n結(jié)或Schottky結(jié)實(shí)現(xiàn)整流,這要求材料至少在一維尺度達(dá)到較大的尺寸,限制了其進(jìn)一步的小型化;另一類是單分子整流器件,然而單分子的分離、表征以及與電極精確連接等技術(shù)方面均存在相當(dāng)難度。更重要的是,一般的單分子器件熱穩(wěn)定性較差而難以付諸實(shí)際應(yīng)用?;谏鲜鍪聦?shí),我們提出了基于單壁碳納米錐的電整流器件,并利用密度
7、泛函理論結(jié)合非平衡格林函數(shù)方法研究了113°、60°和39°三種不同錐角的單壁碳納米錐的電整流性能,發(fā)現(xiàn)它們均具有良好的整流特性,其中113°錐的整流性能最好。在此基礎(chǔ)上,深入地探討了碳納米錐整流的原理,發(fā)現(xiàn)碳錐的不對(duì)稱結(jié)構(gòu)是整流的根本原因,并以此解釋了已有實(shí)驗(yàn)中關(guān)于錐狀碳納米結(jié)構(gòu)的整流現(xiàn)象。此外,還分別討論了單壁碳納米錐整流器件中不涮的電極材料以及利用氫原子鈍化碳錐邊緣對(duì)于整流效果的影響,發(fā)現(xiàn)氫的鈍化作用不僅可以提升納米錐的穩(wěn)定性,而
8、且有利于提高整流性能。
4.近年來,高能離子束在醫(yī)療、成像及聚變等各個(gè)領(lǐng)域的應(yīng)用日益廣泛,特別是高能碳離子源是治療腫瘤的理想選擇。然而當(dāng)前利用大型加速器產(chǎn)生高能離子束的方法已經(jīng)不能滿足上述需要,尋找體積小、使用方便的高能離子源是該領(lǐng)域發(fā)展的重要方向。已有的工作發(fā)現(xiàn),利用強(qiáng)激光作用于團(tuán)簇發(fā)生的庫侖爆炸可以產(chǎn)生出射能量高達(dá)MeV的離子,但其明顯缺點(diǎn)是出射離子的準(zhǔn)直性和單能性較差。針對(duì)上述不足,我們提出了利用石墨烯的庫侖爆炸獲得
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