基于石墨烯復(fù)合界面的DNA電化學(xué)傳感研究.pdf

1、本論文圍繞納米材料領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)，結(jié)合石墨烯、離子液體、納米金、納米導(dǎo)電聚合物和金屬氧化物等，設(shè)計合成了具有不同結(jié)構(gòu)和性質(zhì)的石墨烯復(fù)合界面，并將其應(yīng)用于電化學(xué)傳感，得到具有高靈敏度和高選擇性的新型DNA電化學(xué)生物傳感器。主要內(nèi)容如下:
　　(1)研究了離子液體功能化的石墨烯對多巴胺和嘌呤的電化學(xué)催化。離子液體功能化的石墨烯修飾電極對多巴胺和嘌呤具有很好的電催化性能，能夠極大地降低氧化電位，對多巴胺和嘌呤具有較好的線性響應(yīng)和較低的檢

2、測限。該傳感器能夠檢測特定序列DNA的單堿基變異。
　　(2)分別利用電化學(xué)還原法和化學(xué)還原法制得石墨烯。與化學(xué)還原法相比，電化學(xué)還原法更加簡單，高效，低耗費(fèi)，綠色環(huán)保，并且制得的石墨烯擁有更強(qiáng)的電化學(xué)催化活性。納米金/石墨烯電極能夠在中性條件下同時檢測DNA的四種堿基，并且在免雜交和免標(biāo)記的情況下，實(shí)現(xiàn)了對人工合成DNA堿基變異的識別檢測。
　　(3)利用DNA與石墨烯的非共價π-π堆積作用，將DNA探針固定在石墨烯/聚苯

3、胺復(fù)合界面上。當(dāng)互補(bǔ)DNA存在時，互補(bǔ)DNA與DNA探針的雜交反應(yīng)會削弱DNA探針與石墨烯之間的作用力，使DNA探針（部分或全部）從石墨烯/聚苯胺復(fù)合界面脫離。通過監(jiān)測DNA探針上結(jié)合的[Ru(NH3)6]3+的電化學(xué)信號變化，能夠?qū)崿F(xiàn)對花椰菜花葉病毒CaMV35S基因片段的檢測。
　　(4)將Fe2O3/石墨烯復(fù)合界面應(yīng)用于蛋白質(zhì)的檢測。用恒電位法將Fe2O3沉積到石墨烯電極上。把復(fù)合電極作為固載平臺，溶菌酶適體通過靜電吸附作用

4、固定到電極表面，并用電化學(xué)交流阻抗的方法檢測溶菌酶。當(dāng)溶菌酶存在的情況下，電極表面的適體能夠結(jié)合溶菌酶，引起電極電化學(xué)阻抗信號的增強(qiáng)。
　　(5)以組氨酸為還原劑制備水溶性石墨烯，制得的石墨烯用作一種雙組分的適體傳感平臺。由兩種蛋白質(zhì)適體（凝血酶適體和溶菌酶適體）組成的DNA序列與石墨烯以π-π堆積的方式結(jié)合，將目標(biāo)物溶菌酶和凝血酶作為輸入，DNA上靜電結(jié)合的[Ru(NH3)6]3+的電化學(xué)信號作為輸出。不同目標(biāo)物的加入會改變DN