基于石墨烯復(fù)合界面的DNA電化學(xué)傳感研究.pdf

1、本論文圍繞納米材料領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)，結(jié)合石墨烯、離子液體、納米金、納米導(dǎo)電聚合物和金屬氧化物等，設(shè)計(jì)合成了具有不同結(jié)構(gòu)和性質(zhì)的石墨烯復(fù)合界面，并將其應(yīng)用于電化學(xué)傳感，得到具有高靈敏度和高選擇性的新型DNA電化學(xué)生物傳感器。主要內(nèi)容如下:
　　(1)研究了離子液體功能化的石墨烯對(duì)多巴胺和嘌呤的電化學(xué)催化。離子液體功能化的石墨烯修飾電極對(duì)多巴胺和嘌呤具有很好的電催化性能，能夠極大地降低氧化電位，對(duì)多巴胺和嘌呤具有較好的線性響應(yīng)和較低的檢

2、測(cè)限。該傳感器能夠檢測(cè)特定序列DNA的單堿基變異。
　　(2)分別利用電化學(xué)還原法和化學(xué)還原法制得石墨烯。與化學(xué)還原法相比，電化學(xué)還原法更加簡(jiǎn)單，高效，低耗費(fèi)，綠色環(huán)保，并且制得的石墨烯擁有更強(qiáng)的電化學(xué)催化活性。納米金/石墨烯電極能夠在中性條件下同時(shí)檢測(cè)DNA的四種堿基，并且在免雜交和免標(biāo)記的情況下，實(shí)現(xiàn)了對(duì)人工合成DNA堿基變異的識(shí)別檢測(cè)。
　　(3)利用DNA與石墨烯的非共價(jià)π-π堆積作用，將DNA探針固定在石墨烯/聚苯

3、胺復(fù)合界面上。當(dāng)互補(bǔ)DNA存在時(shí)，互補(bǔ)DNA與DNA探針的雜交反應(yīng)會(huì)削弱DNA探針與石墨烯之間的作用力，使DNA探針（部分或全部）從石墨烯/聚苯胺復(fù)合界面脫離。通過(guò)監(jiān)測(cè)DNA探針上結(jié)合的[Ru(NH3)6]3+的電化學(xué)信號(hào)變化，能夠?qū)崿F(xiàn)對(duì)花椰菜花葉病毒CaMV35S基因片段的檢測(cè)。
　　(4)將Fe2O3/石墨烯復(fù)合界面應(yīng)用于蛋白質(zhì)的檢測(cè)。用恒電位法將Fe2O3沉積到石墨烯電極上。把復(fù)合電極作為固載平臺(tái)，溶菌酶適體通過(guò)靜電吸附作用

4、固定到電極表面，并用電化學(xué)交流阻抗的方法檢測(cè)溶菌酶。當(dāng)溶菌酶存在的情況下，電極表面的適體能夠結(jié)合溶菌酶，引起電極電化學(xué)阻抗信號(hào)的增強(qiáng)。
　　(5)以組氨酸為還原劑制備水溶性石墨烯，制得的石墨烯用作一種雙組分的適體傳感平臺(tái)。由兩種蛋白質(zhì)適體（凝血酶適體和溶菌酶適體）組成的DNA序列與石墨烯以π-π堆積的方式結(jié)合，將目標(biāo)物溶菌酶和凝血酶作為輸入，DNA上靜電結(jié)合的[Ru(NH3)6]3+的電化學(xué)信號(hào)作為輸出。不同目標(biāo)物的加入會(huì)改變DN