基于石墨烯復(fù)合納米界面的電化學(xué)DNA傳感器.pdf

1、石墨烯/聚合物復(fù)合材料由于其高導(dǎo)電性和豐富的共軛結(jié)構(gòu)引起了人們對于其在生物傳感領(lǐng)域和電化學(xué)領(lǐng)域應(yīng)用的興趣。本論文基于石墨烯采用電化學(xué)方法和化學(xué)法構(gòu)建了與目標(biāo)物相匹配的納米材料傳感膜，實(shí)現(xiàn)了對DNA片段與堿基的檢測。具體研究內(nèi)容如下:
　　(1)采用脈沖恒電位法(PPM)，在電聚合m-氨基苯磺酸(ABSA)的同時(shí)，電化學(xué)還原了氧化石墨烯(GNO)，得到了聚（m-氨基苯磺酸）-石墨烯(rGNO)納米復(fù)合材料(PABSA-rGNO)，所

2、得到的PABSA-rGNO納米復(fù)合材料整合了石墨烯具有單層二維sp2共軛結(jié)構(gòu)和聚（m-氨基苯磺酸）獨(dú)具豐富的共軛結(jié)構(gòu)，官能團(tuán)和好的導(dǎo)電能力的各自特點(diǎn)，可作為一種理想的電極材料應(yīng)用在生物傳感和電化學(xué)電池等方面。PABSA-rGNO即使在中性環(huán)境中仍具有很好的電化學(xué)活性和熱力學(xué)穩(wěn)定性。由于共軛的納米復(fù)合材料和DNA堿基之間的π-π*相互作用，成功地通過非共價(jià)鍵合的方法固定了探針DNA，致使納米復(fù)合材料的自身電化學(xué)信號減弱。然而，當(dāng)探針修飾的

3、電極與目標(biāo)DNA序列雜交后，雙鏈DNA從共軛的納米復(fù)合材料表面脫落，導(dǎo)致了自身信號的再生。石墨烯基的納米復(fù)合材料的協(xié)同效應(yīng)和交流阻抗技術(shù)的靈敏性增強(qiáng)了目標(biāo)DNA檢測的靈敏度。
　　(2)采用一種簡單且低耗的方法來制備大面積的、波狀的、與磺酸化聚苯胺(SPAN，一種苯胺與m-氨基苯磺酸的聚合物)交聯(lián)的氧化石墨烯(GNO)納米墻。通過強(qiáng)烈的π-π*堆積作用（作為支撐的SPAN和GNO基面之間）和靜電排斥作用（帶負(fù)電的SPAN和氧化石墨

4、烯層之間），得到了一種獨(dú)特的自由站立的、三維交聯(lián)的納米墻結(jié)構(gòu)。首先將氧化石墨(GO)與SPAN混合分散，然后借助超聲，負(fù)電荷性的SPAN不停地?cái)U(kuò)散、吸附并扦插到同步獲得的GNO層中，并形成了納米墻。這種獨(dú)特的形貌擁有更大的比表面積，并且對于廣泛應(yīng)用于監(jiān)測DNA固定和雜交的[Fe(CN)6]3-/4-顯現(xiàn)出了良好的電化學(xué)響應(yīng)。同時(shí)，由于納米復(fù)合材料的負(fù)電荷性和豐富的共軛納米結(jié)構(gòu)，可通過π-π*相互作用或靜電吸附作用吸附正電荷性的鳥嘌呤和腺