超聲輔助磷鎢酸-活性炭催化氧化脫硫研究.pdf

1、近年來,雙氧水氧化脫硫由于反應(yīng)條件溫和、氧化劑經(jīng)濟(jì)環(huán)保、能有效脫除苯并噻吩類和二苯并噻吩類化合物而受到廣泛研究,但該反應(yīng)體系由油水兩相組成,相間傳質(zhì)速率低導(dǎo)致反應(yīng)時(shí)間過長和雙氧水過量消耗。而超聲氧化脫硫研究表明,超聲可以形成良好的油水兩相乳化,極大促進(jìn)氧化脫硫反應(yīng)進(jìn)行。但目前已經(jīng)研究的超聲氧化脫硫體系所使用催化劑均為均相催化劑,不利于后續(xù)分離和回收再利用。因而,開發(fā)適用于超聲環(huán)境下的固體催化劑對(duì)氧化脫硫工藝工業(yè)應(yīng)用具有重要意義。

2、　　本課題制備了雜多酸/活性炭催化劑,用于超聲-負(fù)載型固體催化劑-雙氧水氧化脫硫工藝的開發(fā)和優(yōu)化。對(duì)其進(jìn)行了XRD、FT-IR、氮?dú)馕锢砦椒治?以判斷雜多酸在活性炭上的分布狀態(tài),并對(duì)其活性進(jìn)行優(yōu)化。結(jié)果表明:磷鎢酸在活性炭上高度分散,并且負(fù)載不會(huì)破壞其keggin結(jié)構(gòu);磷鎢酸和活性炭同時(shí)存在對(duì)二苯并噻吩的催化氧化起到協(xié)同作用,超聲環(huán)境下雜多酸負(fù)載能極大提高其對(duì)二苯并噻吩的催化氧化活性;磷鎢酸/活性炭催化劑超聲氧化脫硫活性隨著顆粒粒徑減

3、小和負(fù)載量增大而增大;負(fù)載量為10％的磷鎢酸/活性炭最適合做超聲氧化脫硫的催化劑。
　　隨后,考察了催化劑用量、超聲功率、反應(yīng)溫度、雙氧水用量等工藝參數(shù)對(duì)超聲-負(fù)載型固體催化劑-雙氧水氧化體系的影響規(guī)律,并對(duì)磷鎢酸/活性炭催化劑的重復(fù)利用性和穩(wěn)定性進(jìn)行了測(cè)試。結(jié)果表明:超聲環(huán)境下,固體催化劑的用量存在一個(gè)最優(yōu)值;二苯并噻吩的轉(zhuǎn)化率隨超聲功率、反應(yīng)溫度、雙氧水用量的增大而增大;磷鎢酸/活性炭催化劑經(jīng)過三次重復(fù)利用其二苯并噻吩氧化轉(zhuǎn)化