Bi基新型二維拓?fù)浣^緣體材料的設(shè)計(jì)與研究.pdf

1、拓?fù)浣^緣體是一種新穎的量子態(tài)，該類材料具有絕緣的體能帶電子態(tài)和受時間反演對稱性保護(hù)的導(dǎo)電表面態(tài)，在自旋電子學(xué)，量子計(jì)算機(jī)，有效節(jié)能等方面有廣泛的應(yīng)用前景。三維拓?fù)浣^緣體由于存在大量的缺陷其電子結(jié)構(gòu)難以調(diào)控;由于其材料厚度遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于電場的穿透深度，因此也難以利用外場對其電子結(jié)構(gòu)進(jìn)行調(diào)控。雖然通過摻雜可以改變?nèi)S拓?fù)浣^緣體的能帶結(jié)構(gòu)，但這可導(dǎo)致其電子遷移率大大降低。二維納米結(jié)構(gòu)在這方面則有較大的優(yōu)勢:二維納米材料1）具有較大的表面體積比率，可

2、以有效降低體結(jié)構(gòu)對載流子的貢獻(xiàn);2）僅少量的化學(xué)摻雜就可以非常明顯地改變二維拓?fù)浣^緣體的性質(zhì)，使得實(shí)驗(yàn)上更加易于操作;3)可以有效利用電磁場調(diào)控二維拓?fù)浣^緣體載流子濃度及其它性質(zhì)，并且二維納米材料有助于器件的加工與集成。因此，探索二維拓?fù)浣^緣體納米結(jié)構(gòu)顯得更加重要。
　　近年來，以石墨烯為例的二維納米結(jié)構(gòu)引起了人們廣泛的關(guān)注。目前，理論上發(fā)現(xiàn)了許多可以實(shí)現(xiàn)量子自旋霍爾效應(yīng)的二維材料，如以HgTe/CdTe，InAs/GaSb為代表

3、的量子阱，六角蜂窩狀二維材料如類Bi(111)單層，Ⅲ-Ⅴ族化合物，甲基修飾的Bi，Pb，Sb單層，受鏡面對稱保護(hù)以SnTe為代表的Ⅳ-Ⅵ族二維單層或薄膜拓?fù)渚Ы^緣體，可以在應(yīng)力的影響下實(shí)現(xiàn)拓?fù)渚w絕緣體與拓?fù)浣^緣體之間轉(zhuǎn)換的TlS，TlSe單層。最近人們進(jìn)一步發(fā)現(xiàn)以過渡金屬元素為主的拓?fù)浣^緣體如X2CO2(X=Cr，Mo，W)，MoS2，方形過渡金屬硫族化合物(squaretransition-metal dichalcogenide

4、s)MX2(M=Mo，W; X=S，Se，Te)，六角過渡金屬硫族化合物MX2(M=Mo，W; X=S，Se，Te)以及由結(jié)構(gòu)畸變引起能帶翻轉(zhuǎn)的MX2(M=Mo，W; X=S，Se，Te)。近期人們又發(fā)現(xiàn)三維拓?fù)浣^緣體Bi2Se3在向二維體系過渡的過程中，當(dāng)厚度減小到幾個納米時，其能帶、自旋結(jié)構(gòu)和拓?fù)湫再|(zhì)都會發(fā)生根本性的改變。通過精確控制材料厚度來調(diào)節(jié)材料的參數(shù)，可以得到相應(yīng)拓?fù)浣^緣的電子結(jié)構(gòu)和自旋結(jié)構(gòu)。與HgTe/CdTe量子阱不同的

5、是這個能隙是隨著薄膜厚度按指數(shù)振蕩變化的。因此，這將是HgTe/CdTe量子阱之外的另一類新的準(zhǔn)二維拓?fù)浣^緣體材料。這類準(zhǔn)二維體系形成的結(jié)構(gòu)亦即縱向異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)，但是，由于縱向異質(zhì)結(jié)構(gòu)層之間是以較弱的范德瓦爾斯力作用的，因此，不同結(jié)構(gòu)層之間的相互作用受到了一定的限制。近來，與縱向異質(zhì)結(jié)構(gòu)相對應(yīng)的橫向異質(zhì)結(jié)構(gòu)引起了研究者的廣泛關(guān)注。與縱向異質(zhì)結(jié)不同的是，橫向異質(zhì)結(jié)之間是以更強(qiáng)的共價鍵連接的，這使得不同結(jié)構(gòu)層之間的相互作用大大增強(qiáng)。本論文基于

6、第一性原理密度泛函理論，研究了兩種二維拓?fù)浣^緣體材料的電子結(jié)構(gòu)，并構(gòu)造了一種橫向異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)，進(jìn)而發(fā)現(xiàn)了比較新奇的物理效應(yīng):
　　本論文共分為五章:
　　第一章，簡要介紹了拓?fù)浣^緣體的機(jī)理，概括敘述了二維拓?fù)浣^緣體的研究背景和現(xiàn)狀。
　　第二章，簡單介紹了密度泛函理論的基本概念，交換關(guān)聯(lián)泛函中平面波基組與贗勢的基本框架，同時對廣義梯度近似進(jìn)行了介紹。
　　第三章，從理論上系統(tǒng)研究了以Bi(111)單層為基礎(chǔ)進(jìn)行摻雜

7、得到的XBi3(X=Ga，In，T1)單層結(jié)構(gòu)，并對其能帶和結(jié)構(gòu)變化進(jìn)行了詳細(xì)分析和研究，提出了可能存在預(yù)示發(fā)生拓?fù)湎嘧兊哪軒ХD(zhuǎn)。通過對材料進(jìn)行Z2拓?fù)洳蛔兞坑?jì)算肯定了GaBi3與InBi3分別為具有較大帶隙的二維拓?fù)浣^緣體。通過構(gòu)造納米帶結(jié)構(gòu)我們得到了具有手征性的導(dǎo)電邊緣態(tài)，并且研究了拓?fù)潴w效應(yīng)和量子限制效應(yīng)對于手征邊緣態(tài)形成的影響，并利用應(yīng)力研究了拓?fù)潴w效應(yīng)和量子限制效應(yīng)的競爭關(guān)系。此外，通過研究應(yīng)力對于帶邊態(tài)電子費(fèi)米速度的影響，

8、我們提出了在材料足夠長并保證拓?fù)湫再|(zhì)的前提下，拉力更有利于電子的遷移。
　　第四章，以大帶隙GaBi單層為基礎(chǔ)，我們構(gòu)造了T-Ga2Bi2單層，研究發(fā)現(xiàn)結(jié)構(gòu)的變化使得T-Ga2Bi2體系的穩(wěn)定性大大提高，并且在Γ點(diǎn)處的帶隙增加至1.477eV。由于能帶翻轉(zhuǎn)的強(qiáng)度預(yù)示著材料拓?fù)湫缘膹?qiáng)度，此處的超大帶隙表明T-Ga2Bi2材料具有極高的拓?fù)浔Ｗo(hù)性，同時，這一特征還表現(xiàn)在當(dāng)T-Ga2Bi2納米帶寬度僅有1.7nm時，體系仍然保持良好的線

9、性邊緣態(tài)。進(jìn)一步研究發(fā)現(xiàn)以BN可以作為T-Ga2Bi2良好的基底，而應(yīng)力對于T-Ga2Bi2結(jié)構(gòu)的影響極小。通過構(gòu)造納米結(jié)構(gòu)的氧原子橋，我們在納米帶內(nèi)部構(gòu)造了一維導(dǎo)電態(tài)，并且發(fā)現(xiàn)氧原子橋兩邊T-Ga2Bi2結(jié)構(gòu)的對稱性對于導(dǎo)電態(tài)的散射結(jié)構(gòu)有極大的影響:當(dāng)結(jié)構(gòu)為反對稱時，一維導(dǎo)電態(tài)是拋物線型散射結(jié)構(gòu)。而對稱結(jié)構(gòu)時，一維導(dǎo)電態(tài)具有手征性的線性散射結(jié)構(gòu)，此時的導(dǎo)電態(tài)受體系的拓?fù)浔Ｗo(hù)，為拓?fù)浣^緣體中熟知的“單向?qū)щ娡ǖ馈薄Ｗ詈笪覀儤?gòu)造了T-Ga

10、2Sb2/T-Ga2Bi2/T-Ga2Sb2橫向異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)，并且發(fā)現(xiàn)雖然T-Ga2Sb2不是拓?fù)浣^緣體，但是當(dāng)形成上述的橫向異質(zhì)結(jié)時，T-Ga2Sb2由于近鄰效應(yīng)(Proximity effect)而發(fā)生了拓?fù)湎嗟霓D(zhuǎn)變，這與2013年人們在Sb2Se3/Bi2Se3/Sb2Se3縱向異質(zhì)結(jié)中發(fā)現(xiàn)的效應(yīng)具有類似的情況。
　　第五章，對論文進(jìn)行了總結(jié)，并對以后的工作進(jìn)行了展望。拓?fù)浣^緣體不僅在概念上提高了我們對凝聚態(tài)物質(zhì)的認(rèn)識，它本身