高效熒光碳點(diǎn)合成及其功能復(fù)合材料研究.pdf_第1頁(yè)
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1、碳點(diǎn)是2004年被首次發(fā)現(xiàn)的一種新型熒光碳納米材料,具有價(jià)廉、低毒、生物相容性好以及優(yōu)異的光學(xué)性質(zhì)等特點(diǎn),近年來(lái)引起了研究者們的廣泛關(guān)注。目前合成的碳點(diǎn)的熒光量子產(chǎn)率大多較低,且相關(guān)研究多關(guān)注其液態(tài)光學(xué)性質(zhì),因此探索簡(jiǎn)單高效的碳點(diǎn)制備方法及其固態(tài)光學(xué)性質(zhì)的研究是當(dāng)前的一個(gè)重點(diǎn)。此外,碳點(diǎn)具有良好的光致電荷轉(zhuǎn)移特性,可用于光電敏化半導(dǎo)體材料和復(fù)合光催化劑設(shè)計(jì),在能源和環(huán)境領(lǐng)域有著廣闊的前景。但是目前,相關(guān)研究還處于初步階段。因此,高效熒光

2、碳點(diǎn)的合成及其功能復(fù)合材料的研究具有重要的意義。
  本論文中,我們從碳點(diǎn)制備及其復(fù)合材料兩個(gè)角度出發(fā),提出了一步水熱法制備高效熒光水溶性碳點(diǎn)的合成方法;研究了其固態(tài)發(fā)光性質(zhì),初步探討了碳點(diǎn)對(duì)半導(dǎo)體材料二氧化鈦的光電增強(qiáng)作用;設(shè)計(jì)和制備了新型寬光譜碳點(diǎn)/溴氧化鉍復(fù)合光催化劑,探討了光催化增強(qiáng)機(jī)理。論文的主要研究?jī)?nèi)容如下:
  1.提出了簡(jiǎn)單高效的一步水熱法制備高質(zhì)量的水溶性碳點(diǎn)。以檸檬酸為碳源,硅烷偶聯(lián)劑KH792為表面包覆

3、劑,合成了硅烷功能化的熒光碳點(diǎn)。研究了碳點(diǎn)的形成過(guò)程,通過(guò)水解、聚合、碳化和包覆,碳點(diǎn)的制備和修飾同時(shí)進(jìn)行,一步得到了高熒光量子產(chǎn)率的發(fā)光碳點(diǎn)。制備得到的碳點(diǎn)尺寸5nm左右,表面具有豐富的含氧功能基團(tuán),水溶性好,具有優(yōu)異的熒光性能,熒光量子產(chǎn)率高達(dá)82%。研究了反應(yīng)溶劑、碳源/硅烷比例、反應(yīng)時(shí)間和溫度對(duì)碳點(diǎn)光學(xué)性質(zhì)的影響,通過(guò)優(yōu)化反應(yīng)條件發(fā)現(xiàn),適量的硅烷可以對(duì)碳點(diǎn)起到有效地表面鈍化和穩(wěn)定作用。研究了激發(fā)波長(zhǎng)、溶液濃度、pH值、分散溶劑以

4、及金屬離子對(duì)碳點(diǎn)發(fā)光的影響,制備得到的碳點(diǎn)具有很好的多溶劑溶解性,并且在水中任意可溶,在水、甲醇和乙醇中都能保持高效的發(fā)光和穩(wěn)定性;在pH值5-10的范圍內(nèi)其熒光保持相對(duì)穩(wěn)定,有利于碳點(diǎn)的生物應(yīng)用;對(duì)大部分金屬離子不敏感,Hg2+和Fe3+離子對(duì)碳點(diǎn)具有熒光淬滅作用;考察了碳點(diǎn)的時(shí)間穩(wěn)定性,發(fā)現(xiàn)常溫下保存三個(gè)月仍然穩(wěn)定存在,熒光強(qiáng)度未出現(xiàn)明顯下降。
  2.利用碳點(diǎn)表面豐富的功能基團(tuán),開展了碳點(diǎn)固態(tài)發(fā)光及敏化增強(qiáng)二氧化鈦復(fù)合材料光

5、電性能研究。開發(fā)了碳點(diǎn)/凝膠玻璃透明塊體材料,通過(guò)共價(jià)鍵連接,保持了碳點(diǎn)自身結(jié)構(gòu),實(shí)現(xiàn)了均勻分散和高濃度摻雜,抑制了碳點(diǎn)的熒光淬滅,在固態(tài)下保持了熒光特性,表現(xiàn)出優(yōu)異的紫外/紅外屏蔽效應(yīng)。發(fā)現(xiàn)碳點(diǎn)原液自聚塊體具有良好的紫外、部分可見(jiàn)及紅外光吸收,因此,基于碳點(diǎn)的自聚成膜、優(yōu)良的光吸收和光致電荷轉(zhuǎn)移特性,將碳點(diǎn)作為非金屬綠色光敏化劑應(yīng)用到敏化二氧化鈦納米棒光陽(yáng)極。通過(guò)旋涂-加熱過(guò)程,碳點(diǎn)水解縮聚,二者形成緊密的結(jié)合,對(duì)體系進(jìn)行了形貌和光電

6、性質(zhì)研究,復(fù)合結(jié)構(gòu)表現(xiàn)出更高的光電流,初步探討了碳點(diǎn)在光電性能增強(qiáng)方面的作用機(jī)理,首先碳點(diǎn)拓寬了復(fù)合體系的光響應(yīng)范圍,提高了太陽(yáng)光的利用率;其次,由于碳點(diǎn)良好的光致電荷轉(zhuǎn)移特性和電子儲(chǔ)備能力,有效地抑制了光生電子-空穴對(duì)的復(fù)合,延長(zhǎng)了載流子壽命。
  3.設(shè)計(jì)和構(gòu)建了新型碳點(diǎn)/溴氧化鉍納米復(fù)合材料光催化劑,研究了其紫外和可見(jiàn)光光催化性能,探討了其光催化增強(qiáng)機(jī)理?;谔键c(diǎn)和溴氧化鉍相反的電負(fù)性,通過(guò)簡(jiǎn)單的靜電吸附和后續(xù)熱處理實(shí)現(xiàn)二者

7、的穩(wěn)定結(jié)合。通過(guò)結(jié)構(gòu)和形貌測(cè)試表征,證明碳點(diǎn)負(fù)載到了溴氧化鉍片層上,形成了緊密的結(jié)合,并存在一定的相互作用。以羅丹明B為目標(biāo)降解污染物進(jìn)行了光催化實(shí)驗(yàn),結(jié)果表明相對(duì)于單一的溴氧化鉍,負(fù)載碳點(diǎn)之后復(fù)合材料的紫外和可見(jiàn)光光催化性能都得到了提升。研究了碳點(diǎn)負(fù)載量對(duì)光催化活性的影響,確定了最優(yōu)負(fù)載量,并具有很好的循環(huán)穩(wěn)定性。此外,我們探討了碳點(diǎn)增強(qiáng)溴氧化鉍光催化效率的機(jī)理,適量的碳點(diǎn)可以有效地拓展光響應(yīng)范圍,增加光吸收,提高太陽(yáng)光的利用率;快速

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