熒光碳點(diǎn)的合成及其光學(xué)性能研究.pdf

1、熒光碳點(diǎn)（CDs）具有從近紫外到近紅外獨(dú)特的光致發(fā)光（Photoluminescence，PL）特性，良好的生物相容性以及優(yōu)異的物理化學(xué)性能而被廣泛應(yīng)用于生物和化學(xué)傳感、成像、基因藥物傳輸、發(fā)光二極管（Light-emitting diodes，LEDs）、過氧化物催化、太陽能電池、光催化等眾多領(lǐng)域。熒光碳點(diǎn)不同的表面態(tài)組成和結(jié)構(gòu)決定其特有的PL特性。近年來的研究表明，摻雜雜原子能夠有效的調(diào)節(jié)熒光碳點(diǎn)表面態(tài)結(jié)構(gòu)和組成，從而實(shí)現(xiàn)其光學(xué)性能

2、的進(jìn)一步完善。
　　本文通過一步水熱法，采用綠色的原料，在200℃、24h的條件下，經(jīng)過縮聚、聚合和碳化過程分別合成出綜合性能優(yōu)異的單摻雜N-CDs，共摻雜N/Si-CDs和N/S-CDs。選擇葉酸為碳源和氮源，3-氨丙基三甲氧基硅烷（APTMS）作為硅源，粉末硫?yàn)榱蛟?，甘油為活性物質(zhì)。單摻雜N-CDs，其摻雜N元素含量為3.59％，具有較好的分散性，平均粒徑為2.2nm，能夠發(fā)射較強(qiáng)的紫色熒光，熒光量子產(chǎn)率為38%。N-CDs表

3、現(xiàn)出激發(fā)依賴的PL發(fā)射行為。共摻雜N/Si-CDs，其摻雜的N、Si元素的含量分別為10.4%和4.6%，其分散性更好，幾乎接近于單分散，平均粒徑2.45nm，可發(fā)射強(qiáng)烈的紫色熒光，量子產(chǎn)率為46%。共摻雜N/S-CDs，其摻雜的N、S元素的含量分別為9.6%和5.4%，平均粒徑2.75nm，具有強(qiáng)烈的藍(lán)色熒光，量子產(chǎn)率為43%。實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，Si和S的摻雜量是影響熒光碳點(diǎn)PL性質(zhì)的關(guān)鍵因素。相比于單一摻雜的N-CDs，共摻雜的N/Si-C

4、Ds和N/S-CDs都表現(xiàn)出更好的PL性質(zhì)，熒光量子產(chǎn)率均有明顯的提高，其PL激發(fā)機(jī)理也不相同，這可能是由于它們更為均一的尺寸分布和共摻雜的協(xié)同效應(yīng)進(jìn)一步改善了其表面態(tài)。同時(shí)這些表面功能化基團(tuán)賦予熒光碳點(diǎn)更好的穩(wěn)定性和水溶解性。N-CDs發(fā)射的熒光對(duì)Cu2+和Hg2+表現(xiàn)出明顯的響應(yīng)；實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，N-CDs容易進(jìn)入Hela細(xì)胞的細(xì)胞質(zhì)，且在實(shí)驗(yàn)濃度范圍沒有表現(xiàn)出明顯的毒性。N/Si-CDs和N/S-CDs發(fā)射的熒光對(duì)Fe3+都表現(xiàn)出高的選

5、擇性和靈敏性。但是熒光淬滅機(jī)理不同，F(xiàn)e3+對(duì)N/Si-CDs表面的N元素有強(qiáng)的特異性和親和性，從而產(chǎn)生淬滅；Fe3+則于N/S-CDs表面酚羥基之間存在特殊的協(xié)同反應(yīng)，從而導(dǎo)致淬滅效應(yīng)。N/Si-CDs對(duì) Fe3+的離子檢測線性范圍在0.01-45?M，最低檢測限為3.8nM；N/S-CDs對(duì)Fe3+的離子檢測線性范圍在0.01-50?M，最低檢測限為3.5nM。由此說明N/Si-CDs和N/S-CDs作為新型的熒光探針可能應(yīng)用在醫(yī)學(xué)