可分散介孔Ta2O5亞微米球及其異質(zhì)結(jié)制備及光催化制氫性能.pdf

1、光催化分解水制氫將取之不盡的太陽能轉(zhuǎn)換為可直接利用的化學(xué)能，且無污染，為人類從根本上解決環(huán)境和能源問題提供了理想的途徑。Ta2O5是一類具有優(yōu)異催化性能的材料，其穩(wěn)定性好，導(dǎo)帶位置高，使得其上的電子具有較強(qiáng)的還原能力，具有優(yōu)良的光催化產(chǎn)氫潛力。目前介孔結(jié)構(gòu)Ta2O5材料獨(dú)特的結(jié)構(gòu)特征，如較大的比表面積，納米級的孔壁尺寸，高的孔性等，可以極大的提高反應(yīng)活性位，減小光生載流子遷移的距離，而且結(jié)晶介孔Ta2O5的研究極大地改善了此類材料的熱穩(wěn)

2、定性，提高其結(jié)晶度，能提高光生電子和空穴的遷移速度，減少光生電子和空穴的復(fù)合機(jī)會，使其在光催化產(chǎn)氫領(lǐng)域尤其是光劈裂純水制氫中表現(xiàn)出潛在的應(yīng)用價(jià)值。然而，目前報(bào)道的Ta基介孔材料幾乎都是體相的或微米尺寸的，在反應(yīng)體系中分散性較差，會迅速沉降，導(dǎo)致光吸收以及與反應(yīng)物的接觸能力下降。因此，對介孔Ta2O5的微觀結(jié)構(gòu)進(jìn)行控制，制備可分散的結(jié)晶介孔Ta2O5亞微米球可在一定程度上解決目前介孔鉭基材料中存在的問題，從而提高其光催化產(chǎn)氫活性。

3、　　 因此，本文致力于通過調(diào)控鉭基前驅(qū)體的水解速率制備可分散的具有結(jié)晶介孔結(jié)構(gòu)的Ta2O5亞微米球;并以此為載體，針對此類材料異質(zhì)結(jié)構(gòu)建時(shí)易發(fā)生的半導(dǎo)體分相，不容易耦合的缺陷，采用有機(jī)橋聯(lián)的方式構(gòu)建鉭基異質(zhì)結(jié)復(fù)合材料，拓寬了鉭基材料的光響應(yīng)范圍，實(shí)現(xiàn)可見光條件下的催化產(chǎn)氫。具體研究內(nèi)容如下:
　　 1.采用液相合成方法，通過調(diào)控乙醇鉭與乙二醇的反應(yīng)時(shí)間，以及丙酮溶液中水含量的調(diào)控，實(shí)現(xiàn)鉭基前驅(qū)體水解速率的調(diào)控，獲得了具有優(yōu)異分

4、散性的，尺寸均勻的Ta2O5前驅(qū)體膠體球;通過調(diào)控煅燒過程中的升溫速率(R），有效調(diào)控了Ta2O5亞微米球的表面物理化學(xué)性質(zhì)，制備了可分散的具有結(jié)晶介孔結(jié)構(gòu)的Ta2O5亞微米球，隨著升溫速率的增加，所制備的介孔Ta2O5亞微米球的介孔尺寸、分散性隨之降低，當(dāng)升溫速率為5℃/min時(shí)，樣品的比表面積和孔體積達(dá)到最大值。通過對催化劑的光催化活性測試發(fā)現(xiàn)，當(dāng)R=5℃/min時(shí)，樣品表現(xiàn)出較高的光催化產(chǎn)氫活性以及光催化降解亞甲基藍(lán)和羅丹明B的活

5、性，這可以歸因于該介孔Ta2O5亞微米球表現(xiàn)出較好的分散性、介孔性和結(jié)晶性。結(jié)果表明，對催化劑結(jié)構(gòu)參數(shù)的調(diào)控是提高材料光催化性能的一個(gè)有效手段。
　　 2.以可分散的結(jié)晶介孔Ta2O5亞微米球?yàn)檩d體，以巰基丙酸(MPA)作為橋聯(lián)試劑，采用有機(jī)橋聯(lián)結(jié)合后續(xù)的煅燒和離子交換的方法制備了量子尺寸CdS敏化Ta2O5異質(zhì)結(jié)復(fù)合光催化劑。巰基丙酸的存在有效地解決了傳統(tǒng)的沉積方法制備異質(zhì)結(jié)過程中存在的易分相，CdS與Ta2O5兩相界面不相容