納米體系電子態(tài)和電荷-自旋輸運性質(zhì)的第一性原理研究.pdf

1、分子電子學研究的目標是以單個分子為基礎來構建功能性器件以代替硅基半導體晶體管等固體電子元件組裝邏輯電路。由于采取了不同于傳統(tǒng)硅基半導體器件的加工工藝的由而上的模式，從單個分子出發(fā)構建電子器件，它有可能給整個電子產(chǎn)業(yè)帶來革命性的進展。自20世紀后期以來，隨著掃描隧道顯微鏡、自組裝技術、劈裂結技術等實驗技術的發(fā)展與應用，科學家們在分子材料的光、電、磁性能的研究及分子器件的探索中，取得了長足的進步，分子電子學由此得到了迅速的發(fā)展。與此同時，為

2、了彌補實驗測量的不足，也為了證明和解釋實驗上測得的分子電導行為，理論工作者也發(fā)展了各種理論模型和方法，在分子器件設計和電子輸運機理的研究上做出了許多杰出的工作。隨著各種理論方法紛紛涌現(xiàn)，尤其是在非平衡格林函數(shù)結合密度泛函理論的方法取得巨大成功，并被學術界所廣泛承認和采用之后，分子電子學的第一性原理研究方法已成為其重要的研究手段。本論文首先簡單介紹了納米電子學的實驗和理論研究方法及研究進展，然后用理論的方法研究了包括單分子器件、以及基于單

3、層石墨的幾種納米結構的電子結構和輸運特性。本論文主要由以下幾個部分組成：
　　第一章首先簡要介紹了納米電子學的研究背景和進展。在對納米電子學的誕生以及近年來的研究近況作簡要的回顧之后，著重介紹了幾個推動納米電子學快速發(fā)展的實驗技術及與之相關的研究成果。然后從實驗和理論兩個方面分別概述了納米電子學近些年來所取得的主要研究進展以及存在的問題和挑戰(zhàn)。
　　第二章介紹了本學位論文采用的理論計算方法。在研究納米體系的幾何和電子結構時，

4、主要采用電子密度泛函理論計算方法。本章的前半部分詳細介紹了電子密度泛函理論的基本框架與近年來的發(fā)展概況。由于基于密度泛函理論的量子化學程序并不能求解非平衡開放體系的問題，因此對分子器件的輸運問題是無能為力的，必須要引入新的理論方法。目前分子器件電輸運性質(zhì)的理論研究主要采用非平衡格林函數(shù)結合密度泛函理論的方法。本章的后半部分則簡單介紹了分子器件的導電機制、電子輸運理論及此類體系的第一性原理求解方法，并主要介紹了非平衡格林函數(shù)方法的理論基礎

5、及其在分子結體系中的具體形式及求解方法。
　　第三章用基于非平衡格林函數(shù)結合密度泛函理論的第一性原理方法研究了吸附位置和結合基團對烷烴分子鏈電輸運性質(zhì)的影響。在計算模型中，我們將其中一個接觸端設計成STM針尖的形狀，其結合模式一直保持不變。在另一接觸端則引入了頂位，橋位，HCP-窩位和FCC-窩位四種典型的吸附位置。對于烷烴分子鏈末端結合硫醇，胺基或草酸三種不同化學基團的情況，我們分別計算了它們在以上四種結合模式下的電導。在低偏壓

6、下，體系的電導值對于以上四種結合模式有高或低兩種不同結果，這和最近的實驗結果是一致的。這一結果通過低偏壓下電極(金屬)誘導能隙態(tài)的特性得到非常合理的解釋。當所加偏壓增加到較大的值之后，結合基團的態(tài)進入到能量窗口并對隧穿過程有重要的(明顯的)貢獻而使得四種結合模式下的輸運特性變得更加復雜。本章同時還計算并討論了低偏壓下電導隨分子長度的衰減系數(shù)，接觸電阻，以及高/低電導比值并跟實驗結果做了相應的對比。對于本章所研究的三種結合基團，它們跟分子

7、結合之后組成的分子結的導電能力由硫醇，胺基到草酸呈衰減的趨勢，這一順序正反映了它們與金電極粘結的強度，并且和實驗測量得到的結果是一致的。本章的計算結果不僅證實了實驗中觀測到的現(xiàn)象，而且用清晰的微觀物理圖像對這一結果給出了合理的定性解釋。
　　第四章首先簡要介紹了單層石墨(石墨烯)，包括結構特性，電子結構以及與之相關的研究進展。并用第一性原理方法研究了幾個石墨相關體系的電子結構與輸運性質(zhì)。對于鋸齒形邊緣的三角形單層石墨片，計算表明其

8、基態(tài)為亞鐵磁結構，替位式摻雜硼或氮原子會使其磁性減弱，而將氟原子摻入某些子格則會增強體系的磁性。通過理解雜質(zhì)本身的特性以及它和寄主原子之間的相互作用，可以很好的解釋體系磁性的變化。此外，我們在純的以及硼摻雜后的單層石墨片夾在兩個金電極中所組成分子結中實現(xiàn)了完美的(100％)自旋過濾效應。在保持分子結結構不變的情況下將摻雜原子換成氮、氧或者氟原子之后，發(fā)現(xiàn)所得到的純自旋流的方向?qū)l(fā)生翻轉(zhuǎn)。而這種自旋取向可控的自旋過濾效應有望在自旋電子學

9、器件中得到應用。本章還簡要介紹了另兩個石墨相關的體系的研究。分別是對雙層石墨內(nèi)嵌碳、氮或氧原子時的電子結構和磁性的研究和碳原子鏈的磁性及自旋極化輸運性質(zhì)的研究。這些研究的成果可以幫助人們更好的理解這兩種結構的特性并使其應用于納米電子學領域。
　　第五章對oligoyne-bipyridyl(OBP)分子兩端連接半無限Ni電極的分子結體系的自旋極化輸運及隧道磁阻效應進行了研究，給出了計算得到的初步結果。本章主要考慮了三種不同結構的分