二維有機納米硅片幾何和電子結構性質的第一性原理研究.pdf

1、石墨烯是只有一層原子的石墨片,具有完美的二維蜂窩狀網(wǎng)格結構。伴隨著其各種新穎的特性被發(fā)現(xiàn),石墨烯也吸引了各國研究者越來越多的關注。由于在周期表中與碳同屬一族,且具有許多相似的性質,因此,對于硅來說,是否具有石墨烯類似的結構就吸引了非常多的研究興趣。雖然實驗上還未能制備出類似石墨烯的純硅材料,但是,科學家已于2010年成功制備出一種二維單層硅材料Si6H4Ph2。這種新材料的發(fā)現(xiàn),也引出了很多有趣的科學問題,比如Si6H4h2的穩(wěn)定性,S

2、i6H4Ph2的電子性質有何特點等等。因此,相應的理論研究十分必要,在此基礎上做出的理論解釋也會進一步推動這類材料的發(fā)展和應用。得益于理論物理化學和計算技術的發(fā)展,利用基于密度泛函理論的第一性原理計算方法使得理論研究這類材料成為可能。
　　 在第一章中,我們首先對硅材料的研究進展做了一個簡要綜述,包括硅晶體材料、硅納米團簇、硅納米線和硅納米管。然后著重介紹了二維類石墨烯結構的硅納米單片材料的實驗和相應的理論研究進展。
　　

3、 第二章簡要介紹了量子化學的歷史及發(fā)展現(xiàn)狀、密度泛函理論的理論框架和近年來的發(fā)展。Kohn建立了密度泛函理論基礎,他證明了多粒子體系的任何基態(tài)性質,都可以表達為基態(tài)電子密度的泛函。通過將多體相互作用包含在交換關聯(lián)能量中,使得多體問題化為有效單粒子問題。因此,密度泛函理論發(fā)展的主線,就是尋找合適的交換相關能量泛函。本章最后還簡要介紹了本論文所使用的密度泛函計算軟件包。
　　 在第三章中,我們研究了實驗發(fā)現(xiàn)的二維單層硅材料Si6H

4、4Ph2的穩(wěn)定性及其電子結構。通過對純硅納米片Si6、加氫鈍化的硅納米片Si6H6以及添加苯基鈍化的硅納米片Si6H4Ph2進行對比研究,我們揭示了Si6H4Ph2的穩(wěn)定性機理。此外,通過電子結構研究,我們發(fā)現(xiàn)Si6H4Ph2與Si6H6類似,顯示間接帶隙半導體性質,且擁有一個較大的能隙,不利于其實際應用。
　　 在第四章中,針對氫化和苯基鈍化的硅納米片均為間接能隙半導體且能隙較大的問題,我們試探性地對硅納米片的能隙調控進行了初