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1、目前,以TiO2為代表的光催化環(huán)保材料已得到了廣泛研究。TiO2作為一種性能良好的光催化劑,主要體現(xiàn)在其具有獨(dú)特的化學(xué)穩(wěn)定性、熱穩(wěn)定性、高效、無(wú)毒,成本低等特點(diǎn)。在光催化反應(yīng)中,由于TiO2的禁帶(3.2eV)較寬,可見(jiàn)光響應(yīng)差,只能吸收波長(zhǎng)小于387nm的紫外光線使其激發(fā)產(chǎn)生光生電子-空穴對(duì),無(wú)法充分利用太陽(yáng)光,這樣將大大地增加其應(yīng)用成本,限制了其應(yīng)用。因此,離子摻雜修飾TiO2拓展其對(duì)可見(jiàn)光的吸收,充分提高其光催化活性,已成為近年來(lái)
2、關(guān)注的熱點(diǎn)。
本文采用溶膠-凝膠法,以泡沫鎳為載體,制備負(fù)載型Ce-N共摻雜TiO2光催化劑,并對(duì)其樣品進(jìn)行XRD、UV-Vis、SEM表征,以氙燈(λ>420nm)為光源,亞甲藍(lán)為目標(biāo)降解物,在光電催化降解反應(yīng)裝置內(nèi)對(duì)其進(jìn)行了光電催化降解反應(yīng)的研究,探討了影響降解速率的一些因素。同時(shí),采用基于密度泛函理論(DFT)框架下的第一性原理平面波贗勢(shì)(PWPP)方法,模擬計(jì)算了銳鈦礦TiO2、Ce摻雜銳鈦礦ZiO2、Ce-N共摻
3、雜銳鈦礦TiO2晶體結(jié)構(gòu)、能隙、態(tài)密度,對(duì)摻Ce和Ce-N共摻雜TiO2的能帶結(jié)構(gòu)和可見(jiàn)光吸收機(jī)理進(jìn)行討論。主要結(jié)果如下:
(1)通過(guò)XRD、UV-Vis、SEM表征可知,制備的納米TiO2粉體均為銳鈦礦型。鈰的摻入使衍射峰寬化;氮、鈰共摻雜能抑制銳鈦礦晶粒的生長(zhǎng),減少團(tuán)聚,使晶粒細(xì)化,吸收帶邊在可見(jiàn)光進(jìn)一步紅移。
(2)本文采用正交設(shè)計(jì)方法,試驗(yàn)研究了3種因素對(duì)溶膠-凝膠法制備Ce-N共摻雜TiO2光催化活
4、性的影響,確定了各因素所對(duì)應(yīng)的最佳水平和影響主次,其影響主次依次為Ce離子的摻雜量(1%)、煅燒溫度(700℃)、煅燒時(shí)間(3h)。在此條件下,利用亞甲藍(lán)評(píng)價(jià)可見(jiàn)光下Ce-N共摻雜TiO2的光催化性能,結(jié)果表明外加電壓15.0V、溶液-pH值8.0時(shí)可見(jiàn)光照射120min可以使其光電降解率達(dá)84.6%,遠(yuǎn)高于單摻雜和純的TiO2降解率。
(3)由降解前后溶液的紫外-可見(jiàn)光譜掃描表明亞甲藍(lán)結(jié)構(gòu)得到了破壞,基本分解成小分子物質(zhì)
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