質(zhì)子交換膜燃料電池陽極催化劑的研究.pdf

1、直接甲醇燃料電池(DMFC)和直接甲酸燃料電池(DFAFC)都是未來各種小型便攜式電源的理想動力源。但是,它們的陽極催化劑對甲酸或甲醇氧化的電催化性能較低是要解決的問題之一,因此,在DMFC和DFAFC中,研究高性能的陽極催化劑是一個重要的研究方向。因此,本論文主要從改變炭載體表面基團(tuán)等方面來提高陽極催化劑的電催化性能。主要的研究結(jié)果如下:
　　 1.研究發(fā)現(xiàn)將活性炭相繼用硝酸和氨水處理后,制得的炭載Pd(Pd/C)催化劑對甲酸

2、氧化的電催化性能有很大提高。這主要是由于用硝酸能使活性炭表面富有含氧基團(tuán)它能使制得的Pd/C催化劑中Pd粒子的平均粒徑降低,而用氨水處理能使活性炭表面富有含氮基團(tuán),它能使制得的Pd/C催化劑中pd0的含量增加,這兩個因素的結(jié)合使Pd/C催化劑對甲酸氧化的電催化性能得到很大提高。這也證實了活性碳的表面官能團(tuán)對Pd/C催化劑的結(jié)構(gòu)和性能都有較大影響。
　　 2.研究發(fā)現(xiàn)活性炭在硝酸處理后進(jìn)一步經(jīng)磷酸浸漬,并于500℃下熱處理后,能使

3、制得的Pd/C催化劑對甲酸氧化的電催化性能有很大提高。這主要是由于活性炭經(jīng)硝酸和磷酸處理后,活性炭表面富有含氧和含磷基團(tuán),這使制得的Pd/C催化劑中的Pd粒子分布均勻,且Pd0含量明顯增加,因此對甲酸氧化表現(xiàn)出較好的電催化性能。而且,催化劑的電催化性能與熱處理溫度有關(guān),在500℃下熱處理得到的Pd/C催化劑的電催化性能要優(yōu)于600℃下熱處理的,這是由于500℃下熱處理制得的活性炭表面含有更多的磷。
　　 3.研究發(fā)現(xiàn),甲醇在Pt

4、-Ru/C陽極催化劑上的循環(huán)伏安曲線中的氧化峰峰電位和峰電流隨掃描次數(shù)而發(fā)生變化。在1.35圈時,甲醇氧化峰峰電位隨掃描圈數(shù)的增加而正移,而峰電流密度隨掃描圈數(shù)的增加而增加。在36-80圈時,甲醇氧化峰峰電位基本穩(wěn)定。這主要是由于在開始時,Pt-Ru/C催化劑表面處于富Ru狀態(tài),在掃描時,催化劑表面Ru逐漸溶解。在35圈掃描后,表面Pt和Ru的含量達(dá)到一個穩(wěn)定狀態(tài)而使Pt-Ru催化劑的電催化性能也基本達(dá)到穩(wěn)定狀態(tài)。由此可見,Ru主要對甲