整體式多孔炭的合成及其CO2吸附性能研究.pdf

1、近年來，全球CO2的排放量越來越大，由其帶來的溫室效應(yīng)也愈加嚴(yán)重。CO2是一個(gè)矛盾的統(tǒng)一體，它既是一種最主要的溫室氣體，又是一種重要的化工C1資源，因此將其富集分離并進(jìn)一步轉(zhuǎn)化利用得到了科學(xué)工作者們的廣泛關(guān)注。在眾多的CO2捕集方法中，吸附法由于具有腐蝕性小，能耗低，操作簡(jiǎn)單，脫除深度大等優(yōu)點(diǎn)而被廣泛研究，其研究核心是高效吸附劑的設(shè)計(jì)與制備。多孔炭材料具有優(yōu)良的疏水性，發(fā)達(dá)的孔隙結(jié)構(gòu)，而且其循環(huán)穩(wěn)定性優(yōu)良，制備成本低，再生能耗小，是一種

2、具有實(shí)際應(yīng)用價(jià)值的高效固體吸附劑。通過化學(xué)合成的方法制備的聚合物基多孔炭材料的孔隙結(jié)構(gòu)可控，表面化學(xué)官能團(tuán)可調(diào)，也可依據(jù)吸附場(chǎng)合的需要，對(duì)吸附劑進(jìn)行復(fù)合改性。
　　本論文緊緊圍繞整體式多孔炭的設(shè)計(jì)與制備，對(duì)樣品的大孔孔隙進(jìn)行調(diào)控以增強(qiáng)其對(duì)CO2的體積吸附量，之后又探索了氧化物復(fù)合的整體式多孔炭在煙道氣溫度條件下(50-150℃)的吸附行為，具體內(nèi)容如下:
　　(1)為了增強(qiáng)炭質(zhì)吸附劑的CO2體積吸附量，本章基于苯并噁嗪化學(xué)反

3、應(yīng)體系，以間苯二酚和甲醛為炭前驅(qū)體，不同尺寸的氧化石墨烯為片狀結(jié)構(gòu)導(dǎo)向劑，通過改變不同片層尺寸氧化石墨烯的配比，制備了一系列整體式多孔炭材料。該類吸附劑具有可調(diào)的大孔結(jié)構(gòu)，同時(shí)保持比表面積、微孔結(jié)構(gòu)和表面官能團(tuán)基本相同。樣品的SBET均約為500 m2 g-1，微孔孔容約為0.23 cm3 g-1，微孔的峰值孔徑約為0.5 nm。在0.6-1.8μm范圍內(nèi)，大孔孔徑與構(gòu)成其炭片中的大尺寸炭片所占比例呈線性關(guān)系。研究結(jié)果表明在273K，8

4、00 mmHg條件下，樣品的CO2靜態(tài)吸附量為3.8 mmol g-1，由小尺寸炭片組裝樣品的體積吸附量是由大尺寸炭片組裝樣品的2.5倍。對(duì)于CO2/N2和CO2/CH4混合氣的分離比分別為15.9和3.3，而且其再生性能、循環(huán)穩(wěn)定性能均優(yōu)良，在室溫條件下，用氬氣吹掃置換即可完全脫附再生。
　　(2)針對(duì)炭材料在煙道氣溫度條件下CO2吸附量較低的問題，本章將鋰藻土(Laponite)原位地復(fù)合到整體式炭前驅(qū)體聚合物中，通過改變鋰藻

5、土的摻入量，制備了一系列氧化物復(fù)合的整體式多孔炭材料。代表性樣品的SBET高達(dá)797 m2 g-1，微孔比表面積為353 m2 g-1。研究結(jié)果表明在298 K，800 mmHg條件下其CO2靜態(tài)吸附量為2.64mmol g-1，在343 K，800 mmHg條件下仍具有較高的吸附量(1.24 mmol g-1)，由克勞修斯-克拉佩龍方程計(jì)算知其等量吸附熱為42 kJ mol-1，表明樣品與CO2之間的相互作用力較強(qiáng)，利于氣體吸附分離。