整體式多孔炭的合成及其CO2吸附性能研究.pdf

1、近年來，全球CO2的排放量越來越大，由其帶來的溫室效應也愈加嚴重。CO2是一個矛盾的統(tǒng)一體，它既是一種最主要的溫室氣體，又是一種重要的化工C1資源，因此將其富集分離并進一步轉(zhuǎn)化利用得到了科學工作者們的廣泛關(guān)注。在眾多的CO2捕集方法中，吸附法由于具有腐蝕性小，能耗低，操作簡單，脫除深度大等優(yōu)點而被廣泛研究，其研究核心是高效吸附劑的設(shè)計與制備。多孔炭材料具有優(yōu)良的疏水性，發(fā)達的孔隙結(jié)構(gòu)，而且其循環(huán)穩(wěn)定性優(yōu)良，制備成本低，再生能耗小，是一種

2、具有實際應用價值的高效固體吸附劑。通過化學合成的方法制備的聚合物基多孔炭材料的孔隙結(jié)構(gòu)可控，表面化學官能團可調(diào)，也可依據(jù)吸附場合的需要，對吸附劑進行復合改性。
　　本論文緊緊圍繞整體式多孔炭的設(shè)計與制備，對樣品的大孔孔隙進行調(diào)控以增強其對CO2的體積吸附量，之后又探索了氧化物復合的整體式多孔炭在煙道氣溫度條件下(50-150℃)的吸附行為，具體內(nèi)容如下:
　　(1)為了增強炭質(zhì)吸附劑的CO2體積吸附量，本章基于苯并噁嗪化學反

3、應體系，以間苯二酚和甲醛為炭前驅(qū)體，不同尺寸的氧化石墨烯為片狀結(jié)構(gòu)導向劑，通過改變不同片層尺寸氧化石墨烯的配比，制備了一系列整體式多孔炭材料。該類吸附劑具有可調(diào)的大孔結(jié)構(gòu)，同時保持比表面積、微孔結(jié)構(gòu)和表面官能團基本相同。樣品的SBET均約為500 m2 g-1，微孔孔容約為0.23 cm3 g-1，微孔的峰值孔徑約為0.5 nm。在0.6-1.8μm范圍內(nèi)，大孔孔徑與構(gòu)成其炭片中的大尺寸炭片所占比例呈線性關(guān)系。研究結(jié)果表明在273K，8

4、00 mmHg條件下，樣品的CO2靜態(tài)吸附量為3.8 mmol g-1，由小尺寸炭片組裝樣品的體積吸附量是由大尺寸炭片組裝樣品的2.5倍。對于CO2/N2和CO2/CH4混合氣的分離比分別為15.9和3.3，而且其再生性能、循環(huán)穩(wěn)定性能均優(yōu)良，在室溫條件下，用氬氣吹掃置換即可完全脫附再生。
　　(2)針對炭材料在煙道氣溫度條件下CO2吸附量較低的問題，本章將鋰藻土(Laponite)原位地復合到整體式炭前驅(qū)體聚合物中，通過改變鋰藻

5、土的摻入量，制備了一系列氧化物復合的整體式多孔炭材料。代表性樣品的SBET高達797 m2 g-1，微孔比表面積為353 m2 g-1。研究結(jié)果表明在298 K，800 mmHg條件下其CO2靜態(tài)吸附量為2.64mmol g-1，在343 K，800 mmHg條件下仍具有較高的吸附量(1.24 mmol g-1)，由克勞修斯-克拉佩龍方程計算知其等量吸附熱為42 kJ mol-1，表明樣品與CO2之間的相互作用力較強，利于氣體吸附分離。