納米孔炭材料的設(shè)計(jì)、合成及其CO2吸附性能研究.pdf

1、隨著化石能源的大量使用，導(dǎo)致大氣中CO2濃度迅速增加，引起全球變暖，海平面上升和氣候異常等一系列生態(tài)環(huán)境問題，二氧化碳捕集與存儲(chǔ)技術(shù)的開發(fā)十分迫切。納米孔炭材料具有比表面積大、理化性質(zhì)穩(wěn)定、孔結(jié)構(gòu)可調(diào)等優(yōu)點(diǎn)，是最理想的CO2吸附材料之一。本論文設(shè)計(jì)合成兩類納米孔炭材料，并研究了其CO2吸附性能。
　　本文以聚苯胺為碳源，氫氧化鉀為活化劑，采用預(yù)碳化-活化的兩步法，制備了一系列的N摻雜活性炭材料。利用氮?dú)馕?、TEM，SEM，XPS

2、，F(xiàn)TIR等測試方法，系統(tǒng)表征了聚苯胺基活性炭的精細(xì)孔結(jié)構(gòu)、微觀形貌和表面化學(xué)性質(zhì)。本實(shí)驗(yàn)，可以通過調(diào)節(jié)活化溫度和活化劑用量調(diào)控所制備炭材料的孔徑分布及其氮元素含量。二氧化碳吸附測試表明，該類炭材料表現(xiàn)出優(yōu)越的CO2吸附性能，在1bar,25℃條件下，其二氧化碳吸附量最高可達(dá)4.30mmolg-1。所制備活性炭的CO2吸附能力，在眾多相關(guān)的報(bào)導(dǎo)的研究處于較高水平。
　　將特定孔結(jié)構(gòu)的微孔孔容和N元素含量分別與對(duì)應(yīng)溫度下的CO2吸附

3、量進(jìn)行擬合，發(fā)現(xiàn)特定尺度的微孔在活性炭對(duì)CO2的吸附過程中起到?jīng)Q定性作用，而N摻雜并沒有明顯提高活性炭的CO2吸附性能。隨著CO2吸附溫度的升高，特定尺度的微孔的界限會(huì)降低到一個(gè)更小的值，0℃的二氧化碳吸附，起決定作用的微孔為小于0.80nm的微孔，25℃對(duì)應(yīng)0.70nm，75℃對(duì)應(yīng)0.54nm。該研究為制備具有高效CO2吸附性能的材料確定了一個(gè)基準(zhǔn)，即吸附材料應(yīng)富含超小尺度的微孔。
　　以2,4-二羥基苯甲酸和甲醛為原料，KOH

4、為催化劑，制備酚醛樹脂羧酸鉀鹽，直接熱解無模板一步法制備一系列活性炭材料。氮?dú)馕胶蚑EM測試結(jié)果表明，該類炭材料具有介孔-微孔層次孔結(jié)構(gòu)。二氧化碳吸附測試表明，由于其微孔結(jié)構(gòu)相似，該類炭材料的CO2吸附量非常接近，吸附量可達(dá)到3.33-3.63mmolg-1，1bar，25℃。用本文中提出的運(yùn)算方法算的HPC-600的理論吸附量為3.36mmolg-1，與其實(shí)驗(yàn)值3.33mmolg-1非常接近。實(shí)驗(yàn)結(jié)果，進(jìn)一步印證了本文的結(jié)論，活性炭