基于多重作用和多級結(jié)構(gòu)調(diào)控的雜化膜分離性能強(qiáng)化.pdf

1、高分子基雜化膜(Polymer-basedhybridmembrane)的溫和、可控制備與高效傳質(zhì)是膜與膜過程領(lǐng)域的前沿。本論文提出基于生物粘合,仿生自組裝和雙模板等仿生和生物啟發(fā)平臺工具制備在微米、納米和分子尺度具有多功能的填充物;考察雜化膜內(nèi)填充物與高分子鏈間的相互作用,填充物與起反應(yīng)選擇性的促進(jìn)傳遞子間的相互作用,以及促進(jìn)傳遞子與目標(biāo)滲透物間的相互作用;探索高分子-填充物多重作用對高分子鏈拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)、自由體積和膜界面結(jié)構(gòu)的調(diào)控;研究

2、雜化膜的傳質(zhì)機(jī)理與分離特性,揭示雜化膜內(nèi)多重作用、多級結(jié)構(gòu)同溶解、擴(kuò)散、反應(yīng)選擇性間的內(nèi)在關(guān)系,探索多種選擇性機(jī)制的集成優(yōu)化;評價(jià)雜化膜對噻吩/正辛烷二元體系的分離性能和穩(wěn)定性,分析雜化膜克服滲透性與選擇性間Tradeoff效應(yīng)的機(jī)制。
　　首先,為研究雜化膜內(nèi)多重作用調(diào)控對分離性能的影響,通過將負(fù)載過渡金屬離子的多巴胺(Dopamine)納米聚集體添加到聚二甲基硅氧烷(PDMS)高分子基質(zhì)中制備出一系列雜化膜。利用dopamin

3、e將氫鍵,金屬有機(jī)配位,和π絡(luò)合等相互作用引入雜化膜,賦予雜化膜以適宜的自由體積特性,增強(qiáng)的鏈剛性和促進(jìn)傳遞性能,從而同時(shí)提高膜的滲透性和選擇性。膜內(nèi)增強(qiáng)的結(jié)合能和鏈延展效應(yīng)還顯著提升了雜化膜的熱力學(xué)和溶劑穩(wěn)定性。
　　其次,為研究雜化膜內(nèi)多級結(jié)構(gòu)調(diào)控對分離性能的影響,本研究在溫和條件下,利用硬模板內(nèi)表面偏析、生物粘合和礦化的協(xié)同作用合成了具有可控中空結(jié)構(gòu)和介孔壁的微囊,填充到PDMS高分子基質(zhì)中制備雜化膜。介孔壁微囊中的dopa

4、mine利用高分子橋接、氫鍵和π絡(luò)合等相互作用優(yōu)化了膜的自由體積特性,增強(qiáng)了鏈剛性,賦予了膜促進(jìn)傳遞功能。介孔壁微囊的中空結(jié)構(gòu)和介孔壁結(jié)構(gòu)降低了膜的有效厚度,增加了滲透組分傳遞路徑,從而降低了雜化膜的傳質(zhì)阻力,提高了膜內(nèi)組分間傳遞的差異。雜化膜內(nèi)的多重作用和多級結(jié)構(gòu)調(diào)控同時(shí)提高了滲透性和選擇性,并因內(nèi)聚能的增強(qiáng)而顯著提升了熱力學(xué)穩(wěn)定性。
　　最后,為研究非對稱結(jié)構(gòu)填充物對雜化膜內(nèi)多重作用和多級結(jié)構(gòu)的調(diào)控,以及對多種選擇性機(jī)制的影響

5、,合成了一系列含dopamine和Ag離子的“兩面神”納米顆粒,填充到PDMS高分子基質(zhì)中制備雜化膜?！皟擅嫔瘛奔{米顆粒的非對稱結(jié)構(gòu)在膜內(nèi)具有兩個(gè)功能:利用多重作用賦予雜化膜以期望的鏈結(jié)構(gòu)、適宜的界面形態(tài)和增強(qiáng)的鏈剛性,從而優(yōu)化膜的多級結(jié)構(gòu);向膜內(nèi)引入大量促進(jìn)傳遞子,賦予膜優(yōu)異的反應(yīng)選擇性。雜化膜內(nèi)的多級結(jié)構(gòu)調(diào)控和多種選擇性機(jī)制集成同時(shí)提高了滲透性和選擇性。此外,強(qiáng)、弱促進(jìn)傳遞作用對膜反應(yīng)選擇性的協(xié)同強(qiáng)化效應(yīng)通過在PDMS高分子內(nèi)填充同