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文檔簡介
1、在當(dāng)今能源缺乏、環(huán)境污染嚴(yán)重等情況下,生物質(zhì)能作為今后環(huán)保和可再生的能源已被日益關(guān)注和研究。生物質(zhì)能是唯一可轉(zhuǎn)化為液體燃料和化學(xué)品的碳資源,但生物質(zhì)能的能量品質(zhì)較低,直接利用有一定的局限性。生物質(zhì)定向氣化技術(shù)在制取富氫氣體、合成氣合成高品位液體燃料等領(lǐng)域有著十分重要的作用,其中氣體的制備是整個(gè)工藝的關(guān)鍵。生物質(zhì)催化氣化有利于提高氣體產(chǎn)率、改善氫碳比和提高生物質(zhì)能的有效利用率,是實(shí)現(xiàn)生物質(zhì)高效氣化的技術(shù)之一。開展生物質(zhì)催化氣化及其催化劑制
2、備研究具有重要的意義。 本文利用橫向固定床氣化爐,把生物質(zhì)氣化過程分成前期快速熱解過程和后期生物質(zhì)半焦氣化過程,進(jìn)行了生物質(zhì)/水蒸氣催化氣化研究。通過對快速熱解過程的研究,探討了過渡金屬類(Ni、Co和Fe2O3)、堿土金屬類氧化物類(CaO和MgO)、堿金屬碳酸鹽類(KECOa和Na2CO3)和天然礦物類催化劑的催化作用,綜合對氣化氣體產(chǎn)率、碳有效轉(zhuǎn)化率、以及焦油的分解能力和氫碳比等的影響,認(rèn)為鈣基催化劑(CaO和白云石)、N
3、i和Fe2O3具有非常好的效果。通過對半焦/水蒸氣氣化的研究,發(fā)現(xiàn)堿金屬碳酸鹽、堿土金屬氧化物、白云石、Ni能夠很大程度的提升氣體產(chǎn)率,提高氣化反應(yīng)速率,尤其是堿金屬和堿土金屬類催化劑(AAEM),其作用效果更加明顯,而過渡金屬催化劑有利于改善氫碳比。通過對氣化速率的研究,發(fā)現(xiàn)生物質(zhì)焦本身的堿金屬和堿土金屬含量對其氣化反應(yīng)速率有很大的影響。另外對幾種典型催化劑的氣化結(jié)果進(jìn)行了動(dòng)力學(xué)分析,由動(dòng)力學(xué)參數(shù)可見雖然大部分催化劑能夠提高氣化速率,
4、但其活化能變化不大。綜合篩選比較獲得較適宜生物質(zhì)/水蒸氣氣化的催化劑組分有Ni、Fe2O3、K2CO3、MgO和白云石。 通過篩選催化劑組分,確定適合于生物質(zhì)定向氣化的催化劑組分,利用常規(guī)浸漬法和浸漬-沉淀法自制復(fù)合型催化劑。制取了Ni/白云石系、Ni/Al2O3系和Fe/白云石系三大類催化劑,并利用多種分析手段(氮吸附、XRD、TG/DTA、SEM-EDX等)對制取的催化劑進(jìn)行表征分析,得出制備方法、催化劑表面結(jié)構(gòu)、比表面積、
5、孔容、晶相結(jié)構(gòu)等特性參數(shù),這些特性參數(shù)在催化劑對氣化過程的影響中起著重要的作用。比表面積實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示常規(guī)浸漬法制備的Ni/Al2O3催化劑具有很高的比表面積和孔容,而浸漬-沉淀法制備的Ni/白云石和Fe/白云石催化劑比表面積和孔容較低。晶相分析顯示,Ni/白云石催化劑中NiO在白云石結(jié)構(gòu)中形成NiO-MgO固溶體,且這種結(jié)構(gòu)的NiO在800℃不易被還原。Fe/白云石催化劑中的活性成分是以Ca2Fe2O5形式存在,且氣化前后形式保持不變。
6、Ni/Al2O3催化劑經(jīng)過800℃還原后Ni負(fù)載在Al2O3上,氣化后其結(jié)構(gòu)形式變?yōu)镹iAl2O4。通過熱分析發(fā)現(xiàn)Ni/白云石催化劑的最適宜還原溫度為400~600℃,Ni/Al2O3催化劑的最適宜還原溫度為800~900℃。在Ni/白云石系中添加K2CO3后,特別對K元素的存在形式及穩(wěn)定性進(jìn)行了研究,認(rèn)為K元素是以K2O的形式存在,且在水蒸氣條件下不穩(wěn)定。 最后對自制復(fù)合型催化劑開展了生物質(zhì)/水蒸氣氣化實(shí)驗(yàn)驗(yàn)研究,發(fā)現(xiàn)經(jīng)500
7、℃下還原的Ni/白云石催化劑和800℃下還原的Ni/Al2O3類催化劑在整個(gè)催化劑中具有最高的活性。900℃下二者最高的碳轉(zhuǎn)化率分別可達(dá)到95.9%和91.8%,氣體總產(chǎn)率可達(dá)71.4 mol/(kg-biomass)和67.9 mol/(kg-biomass)。另外20Ni5KDoH和NiAlJ催化劑在低溫下也顯示了良好的催化效果,800℃時(shí)20Ni5KDoH和20NiAlJ催化劑下的氣體產(chǎn)率比純生物質(zhì)氣化時(shí)的產(chǎn)量提高了56.9%和6
8、1.2%,20Ni5KDoH和10NiAlJ下的碳轉(zhuǎn)化率分別達(dá)到了83.7%和86%。通過研究添加K、Mg堿性成分對氣化結(jié)果的影響,發(fā)現(xiàn)堿性成分的添加有利于生物質(zhì)碳向CO轉(zhuǎn)化。此外,對流化床和固定床下的氣化結(jié)果進(jìn)行了對比研究,結(jié)果表明流化床反應(yīng)器有利于提高氣體產(chǎn)率和碳的有效利用率,改善氫碳比和CO/CO2比。900℃時(shí)流化床純稻秸氣化時(shí)的氣體產(chǎn)率達(dá)到59.21 mol/(kg-biomass);氫碳比為1.12;CO/CO2比為1.44
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