M-TiO-,2--堇青石催化劑催化KBH-,4-水解析氫性能研究.pdf

1、本文以TiO<,2>、TiO<,2>/堇青石為為載體，用水熱合成法，經(jīng)焙燒及KBH<,4>浸漬等合成了負(fù)載型金屬催化劑。對以TiO<,2<為載體的Fe-Ni-B/TiO<,2>催化劑，通過向其表面負(fù)載Ag，改善了該催化劑氫化還原后的抗氧化能力。對Fe-Ni-B/TiO<,2>/堇青石催化劑的制備工藝進(jìn)行了深入研究。研究表明，催化劑的最佳合成工藝及條件為：150℃水熱合成→500℃焙燒3 h→KBH<,4>浸漬→400℃氫氣還原。利用該合

2、成工藝，分別以FeSO<,4>·7H<,2>O、Fe(NO<,3>)<,3>·9H<,2>O、FeCl<,2>·4H<,2>O、Co(NO<,3>)2·6H<,2>O、CoSO<,4<·7H<,2>O、CoCl<,2>·6H<,2>O、Ni(NO<,3>)2·6H<,2>O、NiSO<,4>·6H<,2>O及NiCl<,2>·6H<,2>O為浸漬液，制備了單組分負(fù)載型會屬催化劑，研究表明，氫化還原后的催化劑催化析氧壽命短，因此，存合成單

3、組分催化劑時(shí)未引入氫化還原工藝環(huán)節(jié)。催化析氧性能結(jié)果表明，以Fe(NO<,3>)<,3>·9H<,2>O和CoCl<,2>·6H<,2>O為浸漬液所合成的Fe/TiO<,2>/堇肯石催化劑及CoTiO<,3>/堇青石催化劑催化析氫性能最佳。 KBH<,4>浸漬可明顯改善催化劑的催化析氫性能。對Fe/TiO<,2>/堇青石催化劑而言，KBH<,4>浸漬過程將催化劑表面的氧化鐵還原為單質(zhì)鐵，XRD及XPS測試均表明催化劑真正起到催化

4、析氫性能的活性組分為單質(zhì)鐵；對CoTiO<,3浸漬過程將催化劑表面的氧化鈷還原為單質(zhì)鈷而脫落，XRD及XPS測試均表明KBH<,4>浸漬可達(dá)到更加充分地利用催化劑表面活性組分CoTiO<,3>催化析氯的目的。 用紫外．可見分光光度法對CoTiO<,3>/堇青石催化劑表面鈷元素的質(zhì)最百分含量進(jìn)行測定，研究結(jié)果表明，隨催化劑表而鈷元素含量的增加，催化劑催化

5、析氫性能提高。實(shí)驗(yàn)表明，當(dāng)用過飽和的CoCl<,2>·6H<,2>O溶液為浸漬液時(shí)，雖然鈷元素負(fù)載量增大，但是，催化劑在催化析氧過程中活性組分會脫落。當(dāng)以飽和的CoCl<,2>·6H<,2>O溶液為浸漬液時(shí)，催化劑基本能得到最佳的催化析氧性能。 CoTiO<,3>/堇青石催化劑具有優(yōu)良的催化堿性KBH<,4>溶液水解析氧的性能，當(dāng)KBH<,4>溶液中NaOH濃度為18％時(shí)，催化析氧性能最佳。原因可能是由于溶液中OH<'-1>。濃