生物質(zhì)活性炭基硼氫化鈉水解制氫催化劑的研究.pdf

1、隨著世界能源的短缺和環(huán)境問(wèn)題的加劇，氫能作為一種清潔可再生能源，引起了世界各國(guó)的廣泛關(guān)注。硼氫化鈉水解供氫技術(shù)具有儲(chǔ)氫量高、可制取高純氫氣、對(duì)環(huán)境友好等優(yōu)點(diǎn)，是目前廣為探討的供氫技術(shù)之一。
　　對(duì)于硼氫化鈉水解制氫技術(shù)，催化劑的開(kāi)發(fā)是關(guān)鍵。目前已有的硼氫化鈉水解制氫催化劑大都受成本高、活性和穩(wěn)定性差等問(wèn)題的制約，不利于實(shí)際應(yīng)用。因此，本文對(duì)新型生物質(zhì)活性炭基催化劑催化硼氫化鈉水解制氫技術(shù)進(jìn)行了系統(tǒng)研究，開(kāi)發(fā)了一系列新的催化活性高、

2、使用壽命長(zhǎng)、價(jià)格低廉的硼氫化鈉水解制氫催化劑。本文主要研究?jī)?nèi)容和結(jié)果如下:
　　1、考察了多種生物質(zhì)活性炭基單組分催化劑的催化性能，選取最佳生物質(zhì)，優(yōu)化制備條件。采用多種生物質(zhì)廢棄物為原料制成活性炭，分析其負(fù)載Co基催化劑后催化水解NaBH4制氫的性能，考察了不同制備條件對(duì)生物質(zhì)活性炭基催化劑的產(chǎn)氫性能的影響。研究結(jié)果表明:生物質(zhì)活性炭基催化劑具有較好的催化活性，其催化活性由高到低為花生殼＞玉米秸稈＞稻殼＞椰殼＞啤酒糟＞核桃殼;最

3、佳制備條件為炭化溫度500℃、炭化時(shí)間1h、活化溫度800℃、活化時(shí)間2h;其中Co/花生殼活性炭催化劑表現(xiàn)出高活性和較好的穩(wěn)定性。
　　2、系統(tǒng)地考察了摻雜多種族助劑的多組分催化劑的催化性能，確定最佳助劑及配比，并對(duì)催化劑助劑的作用方式進(jìn)行了分析。結(jié)果表明:(1)不同助劑對(duì)Co/C催化劑的影響方向不同，第二主族堿土金屬對(duì)其起鈍化作用，過(guò)渡金屬一般對(duì)其起活化作用;(2)Zr和Cu助劑對(duì)催化劑的活性和穩(wěn)定性促進(jìn)作用顯著，但與Co/C

4、相互作用的形式不同。Zr助劑以ZrO2形式存在于Zr/Co/C催化劑表面，而Cu助劑進(jìn)入Co3O4晶格形成新活性物種Cu0.75-xCo2.25+xO4;(3) Zr∶Co在配比范圍為0.1∶10～0.5∶10時(shí)，表現(xiàn)出最高催化活性;(4)多組分催化劑的循環(huán)穩(wěn)定性較單組分顯著提高。
　　3、詳細(xì)的分析了雙組分Zr/Co/C催化劑催化體系下的水解反應(yīng)動(dòng)力學(xué)，得出表觀動(dòng)力學(xué)方程如下:r=Ae-34840/（RT)[catalyst]1