稀土熒光及上轉(zhuǎn)換發(fā)光納米粒子的制備、表征及表面功能化.pdf

1、稀土熒光及上轉(zhuǎn)換納米發(fā)光材料在熒光體、顯示顯像、固態(tài)光源、X射線增光屏、激光和光纖放大以及生物熒光探針等領(lǐng)域具有廣泛的應(yīng)用。稀土發(fā)光具有吸收能力強，轉(zhuǎn)換效率高，可發(fā)射從紫外線到紅外光的光譜等優(yōu)點。而上轉(zhuǎn)換發(fā)光是稀土發(fā)光的一種獨特形式，稀土上轉(zhuǎn)換納米發(fā)光材料在紅外光激發(fā)下，可產(chǎn)生可見發(fā)射，且發(fā)射譜線窄(壽命長)，發(fā)光穩(wěn)定(不易受環(huán)境影響)和熒光背景低，因而在生物熒光標記和成像領(lǐng)域具有更為廣闊的應(yīng)用前景。
　　 目前，稀土熒光及上轉(zhuǎn)

2、換納米發(fā)光粒子作為生物熒光探針在生物熒光標記和成像領(lǐng)域應(yīng)用受到一定因素的限制，首先，尺寸和形貌可控、高質(zhì)量、具有特征發(fā)光性能的稀土發(fā)光納米粒子的有效合成方法不多；其次，常規(guī)方法合成的稀土發(fā)光納米粒子的水溶性和生物相容性差；第三，目前成熟、行之有效的稀土發(fā)光納米粒子的表面修飾功能化方法不多，致使稀土發(fā)光納米材料與生物分子偶聯(lián)困難。上述這些因素都一定程度上限制了稀土熒光及上轉(zhuǎn)換發(fā)光納米粒子作為生物熒光探針在生物熒光標記和成像方面的應(yīng)用。

3、r>　　 本文基于上述研究背景，嘗試開發(fā)了稀土熒光及上轉(zhuǎn)換納米粒子的新型、有效合成方法，研究了所得稀土熒光及上轉(zhuǎn)換發(fā)光納米粒子的發(fā)光特性；同時，通過無機殼層包覆和表面氧化等途徑，探索了稀土熒光及上轉(zhuǎn)換納米粒子表面修飾和功能化構(gòu)造的有效方法，以期到達獲得具有水溶性和生物相容性、符合生物熒光標記和成像應(yīng)用要求的稀土熒光及上轉(zhuǎn)換納米粒子。
　　 本文的具體研究內(nèi)容和結(jié)果歸納如下：
　　 1、開發(fā)了微乳-水熱合成方法，制備了稀

4、土YVO4基質(zhì)材料和稀土Y0.78Yb0.20Er0.02VO4及Y0.78Yb0.20Tm0.02VO4上轉(zhuǎn)換發(fā)光納米粒子。通過X射線粉末衍射(XRD)、透射電子顯微鏡(TEM)以及熒光光譜等手段系統(tǒng)研究了所得稀土發(fā)光納米粒子的尺寸、分布、形貌、微結(jié)構(gòu)和相結(jié)構(gòu)以及上轉(zhuǎn)換發(fā)光特性。研究表明，相對比固相摻雜方法所制備的Y0.78Yb0.20Er0.02VO4和Y0.78Yb0.20Tm0.02VO4納米粒子，通過微乳-水熱方法可獲得弱團聚

5、、尺寸較小，較為分散的四方相YVO4、Y0.78Yb0.20Er0.02VO4和Y0.78Yb0.20Tm0.02VO4納米粒子，其中Y0.78Yb0.20Er0.02VO4和Y0.78Yb0.20Tm0.02VO4稀土納米粒子具有特征的上轉(zhuǎn)換發(fā)光性質(zhì)。
　　 2.采用稀土三氟乙酸配合物高溫液相分解方法，制備了高質(zhì)量的稀土NaY0.95Eu0.05F4和NaY0.78Yb0.20Er0.02F4發(fā)光納米粒子，利用獨特的水/CTA

6、B/正己醇/正庚烷四元反相膠束體系為包覆介質(zhì)，對稀土NaY0.95Eu0.05F4和NaY0.78Yb0.20Er0.02F4發(fā)光納米粒子進行了表面包覆和修飾的功能化構(gòu)造。通過控制包覆物有機硅烷的[正硅酸乙酯(TEOS)、3-氨乙基三甲氧基硅烷(APS)]用量、反相膠束的組成及稀土納米粒子的濃度，成功地實現(xiàn)了對稀土NaY0.95Eu0.05F4、和NaY0.78Yb0.20Er0.02F4納米粒子的表面包覆和修飾，實現(xiàn)了其表面帶有氨基或