鉭鈮酸鉀晶體表面性質(zhì)的第一性原理研究.pdf

1、從20世紀80年代至今,薄膜制造技術(shù)得到了高速發(fā)展,極大的推動了鐵電晶體薄膜在存儲器、紅外探測、光電子元器件等領(lǐng)域的研究和應(yīng)用。鉭鈮酸鉀(KTaxNb1-xO3簡寫為KTN)晶體是具有典型鈣鈦礦結(jié)構(gòu)(ABO3)的無鉛材料,它有較大的二次電光效應(yīng),且兼具半波電壓小等優(yōu)秀的電光性能,是十分重要的電光信息功能材料,同時兼具鐵電壓電性能。基于密度泛函理論的第一性原理是研究晶體材料微觀結(jié)構(gòu)的有效工具,利用第一性原理計算方法對 KTN晶體順電、鐵電

2、相表面和薄膜開展深入的理論研究,具有重要的指導(dǎo)意義和應(yīng)用價值。
　　利用CASTEP軟件包建立鈮酸鉀晶體體塊內(nèi)部[100]晶向和(100)表面模型,在優(yōu)化得到穩(wěn)定的晶體[100]晶向和(100)表面幾何結(jié)構(gòu)的基礎(chǔ)上,計算相應(yīng)晶向和表面的能帶密度、電子總態(tài)密度和各原子分態(tài)密度,計算它們的彈性常數(shù)、電荷密度以及光學(xué)性質(zhì),并將體塊材料和表面的計算結(jié)果進行對比,分析體塊材料內(nèi)部與表面性能產(chǎn)生異同的原因。
　　對 KTN晶體表面結(jié)構(gòu)的

3、無序復(fù)雜性進行定向排列建模,將計算結(jié)果推廣至真實的無序分布。用密度泛函理論的局域密度近似和廣義梯度近似方法分別對順電相 KTa0.5Nb0.5O3晶體不同晶向表面模型的物理性質(zhì)進行系統(tǒng)分析和研究,討論有序取向KTN晶體(100)、(110)和(111)表面物理性質(zhì)之間的異同,從微觀機制上解釋了所獲得的結(jié)果。
　　在取向 KTN晶體中,鐵電相對 B位陽離子的局域有序取向比較敏感,鐵電順電相變是由B位陽離子的偏心位移導(dǎo)致結(jié)構(gòu)不穩(wěn)定造成

4、的。通過第一性原理研究有序鐵電相 KTa0.5Nb0.5O3固溶體(100)、(110)和(111)表面的性質(zhì),結(jié)構(gòu)優(yōu)化獲得其穩(wěn)定結(jié)構(gòu),進而獲得鐵電相表面電子和光學(xué)等相關(guān)性質(zhì)。結(jié)果顯示鐵電相三個表面的光學(xué)性質(zhì)并不完全相同,與相應(yīng)的順電相表面結(jié)果進行比較,也存在較大差異。將折射率與相應(yīng)薄膜實測結(jié)果對比,分析了產(chǎn)生差異的各種影響因素。
　　KTN是固溶體,A、B位陽離子對晶體性質(zhì)都起到重要的作用,本文建立相應(yīng)的模型分別研究B位不同Ta

5、離子和Nb離子比例的KTaxNb1-xO3(x=0.25,0.50,0.75),以及 A位 Na離子和 Li離子替代 K離子的鉭鈮酸鉀鈉(KNTN)和鉭鈮酸鉀鋰(KLTN)晶體表面的結(jié)構(gòu)和光學(xué)性質(zhì)。陽離子的有序取向會改變晶體表面能帶帶隙、各原子投影態(tài)密度和總態(tài)密度,這將導(dǎo)致表面光學(xué)特性也隨陽離子的含量和取向而發(fā)生改變。
　　本文建立了局域有序 KTN晶體表面結(jié)構(gòu)模型,利用第一性原理對其性質(zhì)進行理論計算。結(jié)果表明,晶體表面的順電相與