浸漬涂敷法制備YSZ電解質(zhì)薄膜及其在SOFC中應(yīng)用.pdf

1、固體氧化物燃料電池(SOFC)被認(rèn)為是二十一世紀(jì)最有前景的綠色能源技術(shù)之一。近年來(lái)，降低SOFC的操作溫度到600℃~800℃成為人們研究的熱點(diǎn)之一。操作溫度的降低可以通過(guò)開(kāi)發(fā)新的高電導(dǎo)的電解質(zhì)材料以及電解質(zhì)薄膜化兩條途徑來(lái)實(shí)現(xiàn)。Y2O3穩(wěn)定的ZrO2(YSZ)具有優(yōu)越的熱穩(wěn)定性和化學(xué)穩(wěn)定性、優(yōu)異的力學(xué)性能以及在較寬的氧分壓范圍內(nèi)呈現(xiàn)純氧離子導(dǎo)電特性等優(yōu)點(diǎn)，是SOFC最常用的電解質(zhì)材料之一。因此，YSZ電解質(zhì)的薄膜化是目前實(shí)現(xiàn)SOFC中

2、溫化的有效途徑。本文采用浸漬涂敷法制備N(xiāo)iO-YSZ陽(yáng)極支撐的YSZ電解質(zhì)薄膜，并研究了燒結(jié)工藝對(duì)YSZ電解質(zhì)性能以及電池放電性能的影響。
　　首先，改進(jìn)了原有的浸漬涂敷工藝，成功地制備出致密的YSZ電解質(zhì)薄膜。改進(jìn)包括以下四個(gè)部分：將涂敷漿料球磨的時(shí)間由24h延長(zhǎng)至48h；將燒結(jié)過(guò)程中中溫區(qū)(1200℃)保溫時(shí)間由30min延長(zhǎng)至120min；壓片陽(yáng)極的預(yù)燒溫度由1200℃降至1000℃；使用純鋯板作為燒結(jié)時(shí)的襯底。研究結(jié)果表明

3、：浸漬涂敷兩次且經(jīng)1500℃燒結(jié)5h制備的YSZ電解質(zhì)薄膜厚度約為27μm，與陽(yáng)極之間接觸良好，致密無(wú)缺陷。在測(cè)試溫度范圍(650℃~850℃)內(nèi)，單電池的開(kāi)路電壓穩(wěn)定在1.12V~1.19V。在800℃時(shí)，單電池的最大功率密度為505mW/cm2。
　　其次，詳細(xì)的研究了燒結(jié)制度對(duì)YSZ電解質(zhì)薄膜性能以及電池放電性能的影響。研究結(jié)果表明，在S15(1500℃燒結(jié)5h)、S14(1400℃燒結(jié)6h)和S13-20(1300℃燒結(jié)2

4、0h)三種燒結(jié)制度下均可以制備出致密的YSZ電解質(zhì)薄膜；采用不同燒結(jié)制度獲得的YSZ電解質(zhì)，其YSZ晶粒的大小及離子導(dǎo)電性不同。YSZ電解質(zhì)薄膜的致密度由高到低為S15﹥S14≈S13-20；YSZ晶粒的尺寸由大到小為S15﹥S14﹥S13-20；中低溫范圍(750℃和800℃)內(nèi)YSZ電解質(zhì)薄膜離子導(dǎo)電性由高到低為S13-20﹥S14﹥S15。
　　當(dāng)YSZ電解質(zhì)薄膜的燒結(jié)制度分別為S15、S14和S13-20，單電池在800℃

5、測(cè)試時(shí)，其開(kāi)路電壓分別為1.14V、1.13V和1.11V，接近理論電壓；最大功率密度分別為505mW/cm2、623mW/cm2和671mW/cm2。
　　實(shí)驗(yàn)證明，當(dāng)燒結(jié)制度為S13-20時(shí)，電池的綜合性能最好：在750℃、800℃和850℃時(shí)，單電池的開(kāi)路電壓分別為1.13V、1.11V和1.10V；最大功率密度分別為419mW/cm2、671mW/cm2和800mW/cm2；YSZ電解質(zhì)薄膜離子電導(dǎo)率分別為0.0153S/

6、cm、0.0222S/cm和0.028S/cm。
　　最后，優(yōu)化后的浸漬涂敷工藝被成功的用于制備平板式大尺寸SOFC和管式SOFC用YSZ電解質(zhì)薄膜，并且對(duì)平板式大尺寸SOFC單體電池和管式SOFC單體電池進(jìn)行了放電測(cè)試。對(duì)于平板式單體電池，當(dāng)電池尺寸為55mm×55mm，陰極面積為30mm×30mm，在800℃測(cè)試時(shí)，其開(kāi)路電壓為1.04V，最大功率為1.32W，最大功率密度為146mW/cm2。對(duì)于管式單體電池，當(dāng)電池總長(zhǎng)度為