直接醇類燃料電池高活性陽極碳載鉑基催化劑制備與性能.pdf

1、提高催化劑的活性和貴金屬的利用率是直接醇類燃料電池研究中的核心技術(shù)，催化劑制備的材料體系、工藝方法等是影響催化劑性能的關(guān)鍵。本論文首先利用優(yōu)化的化學(xué)還原法制備了直接醇類燃料電池用陽極碳載鉑催化劑，進(jìn)而利用過渡金屬氧化物、稀土氧化物為促進(jìn)劑，采用不同方法制備了系列碳載鉑基氧化物復(fù)合催化劑?？疾炝酥苽溥^程中分散劑，還原劑，溶液酸度及溫度等不同條件及不同載體對催化劑催化性能的影響。主要通過循環(huán)伏安法(CV)、線性掃描法(LSV)和計(jì)時(shí)電流法(

2、CA)等測試手段，較系統(tǒng)地研究了制備的催化劑對甲醇、乙醇及導(dǎo)致陽極催化劑中毒的吸附態(tài)一氧化碳(COads)的電化學(xué)氧化行為，探討了乙醇在碳載鉑催化劑上氧化的反應(yīng)機(jī)理。并用X-射線衍射(XRD)、掃描電子顯微鏡(SEM)、透射電子顯微鏡(TEM)和比表面積(ESA、BET)等測試方法對制備的各種催化劑進(jìn)行了表征。
　　采用改進(jìn)工藝條件下的化學(xué)還原法制備了高分散的Pt/C催化劑，Pt的平均粒徑達(dá)到2.6nm，電化學(xué)比表面積達(dá)到44.9

3、0m2Lg-1。無論是在酸性還是中性溶液中，該催化劑對甲醇和乙醇及COads的電催化活性和穩(wěn)定性都高于相同Pt載量的商品Pt/C催化劑；用高表面積的活性碳和導(dǎo)電性好的石墨作為混合載體(CG)替代活性碳，制得的Pt/CG催化劑對甲醇、乙醇及COads氧化的電催化性能要優(yōu)于Pt/C催化劑，當(dāng)活性碳與石墨的質(zhì)量比為10:1時(shí)，Pt/CG催化劑的電催化活性最高。
　　通過摻雜改性制備了TiO2和不同稀土氧化物(CeO2,Pr6O11，Ho

4、2O3，Sm2O3，Gd2O3)碳載鉑基復(fù)合催化劑，碳載鉑基復(fù)合催化劑對甲醇、乙醇和吸附態(tài)COads的電催化氧化活性均在不同程度上高于Pt/C催化劑。其中當(dāng)Pt與Ti原子比為2:1時(shí)，能使Pt-TiO2/C復(fù)合催化劑的電催化活性大幅度地提高；CeO2對Pt/C催化劑的促進(jìn)作用最好，當(dāng)Pt與Ce原子比為3:1時(shí)，Pt-CeO2/C催化劑對甲醇、乙醇及COads的氧化的電催化活性最佳。因此，Pt-CeO2/C可被認(rèn)為是最有希望應(yīng)用于DAFC