雙原子分子排列及高次諧波輻射理論與實驗研究.pdf

1、在強飛秒脈沖激光場中，空間排列有序的分子輻射出的高次諧波(HHG)正在引起人們越來越廣泛的興趣。由于分子相對于原子來說具有非球?qū)ΨQ結(jié)構(gòu)及更多的空間自由度，導(dǎo)致分子輻射的高次諧波不但包含了更豐富的物理現(xiàn)象，而且可以在更大程度上被調(diào)節(jié)和控制，所以推動了當(dāng)前排列有序分子輻射高次諧波研究的發(fā)展。本文首先研究了最高占據(jù)分子軌道(HOMOs)和轉(zhuǎn)動溫度對分子空間轉(zhuǎn)動排列的影響。然后基于強場電離理論和含時薛定諤方程提出了兩種全新的計算雙原子分子高次諧

2、波輻射的理論方法，一種是價鍵軌道方法，它不但能描述雙原子分子高次諧波輻射隨分子空間取向變化的性質(zhì)，而且能詳細分析不同價鍵軌道對高次諧波的貢獻；另一種是比較精確的分子波函數(shù)方法，它能計算包含分子不同初始轉(zhuǎn)動溫度、空間取向、飛秒光強以及初始態(tài)是激發(fā)態(tài)等條件下的高次諧波輻射性質(zhì)。此外，還進行了一系列高次諧波實驗研究，理論計算結(jié)果與實驗觀測值進行了比較。
　　本文首先采用含時薛定諤方程數(shù)值計算和分析了分子在非共振激光場下的轉(zhuǎn)動激發(fā)和空間無

3、場排列性質(zhì)。通過飛秒脈沖來激發(fā)一系列由共軛角空間定義的展寬分子波包,其展開系數(shù)通過求解一組耦合的線性方程來獲得。通過分析HOMOs在CO和O2分子空間轉(zhuǎn)動排列中的重要作用，得到了具有不同宇稱分子角分布隨溫度變化的規(guī)律。
　　其次，通過引入空間轉(zhuǎn)動算符推導(dǎo)出了采用價鍵軌道波函數(shù)來計算任意取向雙原子分子高次諧波輻射的理論公式。詳細計算了O2和N2分子每一個價鍵軌道對高次諧波輻射隨分子取向變化的影響。指出N2分子軸平行于激光偏振方向時氮

4、氣的成鍵軌道決定了諧波輻射的最大值。對于O2分子兩個反鍵軌道貢獻了諧波輻射的最大值，而兩個成鍵軌道則稍微影響最大諧波輻射的方向角使其并不精確等于分子軸與激光偏振夾角的450，這些性質(zhì)與文獻中相關(guān)實驗觀測結(jié)果相一致。
　　然后基于含時薛定諤方程我們又推導(dǎo)出了分子波函數(shù)法計算高次諧波的理論公式。其中分子波函數(shù)由一系列含時系數(shù)加權(quán)的包含不同分子軌道、轉(zhuǎn)動和振動能級的電子譜項波函數(shù)的疊加而構(gòu)成。數(shù)值計算了分子不同初始轉(zhuǎn)動溫度、不同空間取向