直接甲醇燃料電池陰極催化劑Pt-Bi制備及電催化性能研究.pdf

1、盡管直接甲醇燃料電池(DMFC)在理論上具有很高的功率密度和良好的應(yīng)用前景，但現(xiàn)在其性能與商業(yè)化的要求仍有很大差距?！凹状纪高^(guò)”問(wèn)題是影響DMFC陰極性能的主要問(wèn)題之一。因此研究對(duì)氧還原(ORR)高活性且抗甲醇中毒的陰極催化劑對(duì)于發(fā)展DMFC具有重要意義。 本論文的主要工作內(nèi)容如下：通過(guò)高溫氬弧熔煉的方法制備了Pt1Bi1塊狀金屬間化合物，首次將其運(yùn)用于直接甲醇燃料電池的陰極材料。在循環(huán)伏安測(cè)試及旋轉(zhuǎn)圓盤(pán)電極測(cè)試中，這種催化劑體

2、現(xiàn)出了良好的電催化氧還原的性能，同時(shí)具有獨(dú)特的抗甲醇氧化的性能。論文認(rèn)為Pt1Bi1金屬間化合物的抗甲醇性能可能來(lái)源于其N(xiāo)iAs型層狀結(jié)構(gòu)，這種結(jié)構(gòu)中Pt-Pt鍵長(zhǎng)加大，不利于甲醇的吸附，并且使得CO以橋式吸附在兩個(gè)Pt空位上的吸附構(gòu)型變得困難。X射線光電子能譜(XPS)結(jié)果表明，Pt1Bi1材料中Pt的d電子空穴增加，可能是導(dǎo)致Pt1Bi1電極表面氧還原電流增大的原因。 為了提高鉑鉍的分散度，降低催化劑負(fù)載量，本論文首次采用溶

3、膠法(Sol法)制備了碳載納米Pt-Bi金屬間化合物催化劑。并通過(guò)正交實(shí)驗(yàn)確定最佳合成工藝條件。與高溫氬弧熔煉法不同的是，采用液相法，反應(yīng)溶液中不同Pt、Bi原始原子比制備的納米Pt-Bi金屬間化合物均為Pt1Bi2，該材料也體現(xiàn)出了良好的電催化氧還原性能及獨(dú)特的抗甲醇氧化性能。論文通過(guò)XPS，X射線衍射(XRD)，透射電鏡(TEM)，擴(kuò)展X射線吸收精細(xì)結(jié)構(gòu)特征(EXAFS)以及循環(huán)伏安測(cè)試(CV)，旋轉(zhuǎn)圓盤(pán)電極技術(shù)(RDE)對(duì)這種催化