鈣離子摻雜的鎢青銅型晶體鈮酸鍶鋇的光學(xué)特性研究.pdf

1、具有鎢青銅結(jié)構(gòu)的鈮酸鹽晶體許多是優(yōu)良的光折變材料，由于其內(nèi)部存在大量的結(jié)構(gòu)空位，因此可以通過分予設(shè)計(jì)和離了摻雜進(jìn)一步提高此類晶體材料的質(zhì)量或改變其各種性能(如晶體的光折變特性等)。近年來，這方面的研究異常迅速。CSBN((Ca0.23Ba0.72)x(Sr0.60Ba0.40)1-xNb2O6)晶體是由山東大學(xué)晶體材料研究所新近生長(zhǎng)的一種具有鎢青銅結(jié)構(gòu)鈮酸鹽。經(jīng)X-ray粉末衍射數(shù)據(jù)表明：CSBN系列晶體屬于四方晶系，空間群為P4bm；

2、具有非中心對(duì)稱性，類似SBN結(jié)構(gòu)。CSBN晶體內(nèi)部含有A1，A2，B1，B2和C等結(jié)構(gòu)空位，其中A1位和A2位被Ca2+，Sr2+，Ba2+部分填充，B1和B2位被Nb5+完全充滿，而C位未被填充，屬于非充滿型結(jié)構(gòu)。 本文主要對(duì)(Ca0.28Ba0.72)x(Sr0 .60Ba0.40)1-xNb2O6晶體的光學(xué)特性進(jìn)行了系統(tǒng)研究。其中包括該晶體的晶格振動(dòng)光譜特性(拉曼譜，紅外吸收譜)及與之相關(guān)的熱學(xué)特性，晶體雙折射及偏振光干涉

3、特性，光折變中心及光折變非線性，晶體的體光柵衍射特性和光學(xué)自相位共軛等。論文的主要工作包括如下幾個(gè)方面： 1、根據(jù)空間群理論計(jì)算分析了CSBN系列晶體的晶格振動(dòng)模式。全面報(bào)道了該系列晶體在不同幾何配置下的晶格振動(dòng)譜，并對(duì)不同Ca2+摻雜的SBN晶體的晶格振動(dòng)譜進(jìn)行了分析比較。CSBN晶體屬于鎢青銅型晶體，其原胞中含有5個(gè)分子式的分子，理論上有135個(gè)基本晶格振動(dòng)模式。本研究中利用激光拉曼散射技術(shù)測(cè)量了該晶體的室溫拉曼光譜，采用傅

4、里葉變換紅外分光光度計(jì)測(cè)量了晶體的紅外吸收譜。通過譜圖分析，對(duì)CSBN各晶體與其他同構(gòu)晶體類似的特征峰值分別予以確認(rèn)。在拉曼光譜試驗(yàn)中采用六種配置狀態(tài)，共觀測(cè)到了55支簡(jiǎn)正模；紅外吸收光譜試驗(yàn)中共觀察到了5條紅外譜線。 2、系統(tǒng)地研究了CSBN各晶體的熱學(xué)特性。CSBN各晶體表現(xiàn)出了特有的熱學(xué)性質(zhì)：沿c軸方向，在居里點(diǎn)下，CSBN各晶體隨著溫度的增加，表現(xiàn)出負(fù)的膨脹特性；高于居里點(diǎn)呈現(xiàn)正膨脹。沿a軸方向，隨著溫度的升高，該晶體產(chǎn)

5、生熱膨脹，其熱膨脹系數(shù)為正值。CSBN各晶體a向和c向的熱導(dǎo)率在居里點(diǎn)附近趨于相同，但偏離居里點(diǎn)表現(xiàn)出較強(qiáng)的各向異性：居里點(diǎn)以上c向的熱導(dǎo)率隨溫度的升高大于a向的熱導(dǎo)率；居里點(diǎn)以下c向的熱導(dǎo)率小于a向熱導(dǎo)率。此種特性的成因被認(rèn)為是主要由于鈮原了的熱運(yùn)動(dòng)垂直于0-Nb-0鏈，從而降低了0-0鏈分離的可能所導(dǎo)致的。 3、系統(tǒng)的研究了CSBN晶體的雙折射及其偏振光干涉特性。在討論晶體的雙折射與結(jié)構(gòu)的關(guān)系的基礎(chǔ)上，測(cè)量了晶體在偏振光入射

6、下的消光角。通過光心提取法測(cè)量了晶體的折射率及雙折射率，測(cè)量精度達(dá)到10-4，并且確定出了激光入射波長(zhǎng)為532nm的消光角中k值的大小，即：kCSBN75≈270；kCSBN50≈259；kCSBN25≈255。在未采用傳統(tǒng)的偏光顯微鏡技術(shù)前提下，通過自行設(shè)計(jì)光路，研究了雙折射晶體CSBN的錐光干涉特性。結(jié)合錐光干涉圖，理論分析計(jì)算了平行光軸入射的晶體錐光干涉圖中干涉級(jí)次變化的成因，干涉圖由內(nèi)向外疏密分布的規(guī)律以及垂直光軸入射的干涉圖的

7、形成原因等；探討了不同摻雜對(duì)晶體的雙折射特性的影響；討論了晶體錐光干涉圖隨光錐入射角度的變化的規(guī)律，定性了小角度旋轉(zhuǎn)晶體后黑色十字劈裂的成因。 4、根據(jù)CSBN晶體的透射譜，研究討論了CSBN晶體的光折變中心問題。文中通過CSBN晶體的透射譜，計(jì)算了該類晶體的在能帶吸收邊緣附近的衰減指數(shù)，分析了晶體的透射特性：CSBN75晶體的衰減指數(shù)比較大，代表晶體具有較大無序程度；晶體從396nm至768 nm，由于Ca2+摻雜加強(qiáng)了對(duì)該波

8、段的吸收，并且在紅光波段(675nm附近)出現(xiàn)了一個(gè)新的小吸收峰，相應(yīng)深陷能級(jí)為1.84eV，與未摻雜的SBN透過曲線相比較，CSBN晶體的波長(zhǎng)響應(yīng)范圍向紅光和紅外區(qū)擴(kuò)展。 5、從不同的角度系統(tǒng)地研究了CSBN晶體的光致折射率變化的非線性特性。一方面，基于傳統(tǒng)的z-掃描技術(shù)進(jìn)行了裝置改進(jìn)，實(shí)施開孔探測(cè)和去基模的方法同時(shí)進(jìn)行測(cè)量，減少了接受光能的疊加效應(yīng)，提高了測(cè)量靈敏度：利用此改進(jìn)的技術(shù)，試驗(yàn)測(cè)定了CSBN25晶體的Z掃描曲線，

9、并且計(jì)算了CSBN25晶體的非線性折射系數(shù)。另一方面，通過非偏振光寫入的方法結(jié)合Michelson干涉儀研究了晶體的光致折射率變化特性，并且得到了有關(guān)晶體光折變特性的一個(gè)重要結(jié)論：在激光波長(zhǎng)為632.8nm的情況下，CSBN25的折射率呈現(xiàn)正的增長(zhǎng)趨勢(shì)，即Δn＞0，晶體表現(xiàn)為自聚焦的特性CSBN75的折射率呈現(xiàn)負(fù)的增長(zhǎng)趨勢(shì)，即Δn＜0，晶體表現(xiàn)為自散焦的特性：而CSBN50的光致折射率變化呈現(xiàn)特殊的變化趨勢(shì)，在1min前CSBN50的折

10、射率呈現(xiàn)正的增長(zhǎng)趨勢(shì)，即△n＞0，1min后CSBN50的折射率呈現(xiàn)負(fù)的增長(zhǎng)趨勢(shì)，即Δn＜O；在CSBN50晶體中存在著自聚焦向自散焦的動(dòng)態(tài)轉(zhuǎn)化過程。偏振光寫入的方法和非偏振光寫入的方法的研究得到了同樣的結(jié)論，文中對(duì)以上結(jié)論利用帶輸運(yùn)模型理論及熱自聚焦誘導(dǎo)光折變非對(duì)稱自散焦理論進(jìn)行了比較分析，并且通過分析指出：Feinberg的熱自聚焦誘導(dǎo)光折變非對(duì)稱自散焦理論對(duì)CSBN50晶體中觀測(cè)到的光致自聚焦到自散焦現(xiàn)象的解釋是適用的。

11、6、以全新的角度研究了CSBN晶體的體光柵衍射特性。文中首先測(cè)試了不同偏振態(tài)寫入情況下的晶體體光柵衍射效率，測(cè)試結(jié)果表明：不同偏振態(tài)入射光的體光柵衍射效率變化規(guī)律基本一致，e光的最大衍射效率遠(yuǎn)大于o光寫入時(shí)的最大衍射效率，測(cè)得的衍射效率變化規(guī)律與Kukhtarev及Hong等人的理論符合較好。體光柵衍射效率的測(cè)試為該晶體在全息存儲(chǔ)和光學(xué)信息處理領(lǐng)域的應(yīng)用奠定了基礎(chǔ)。其次，探討了光折變晶體CSBN75和CSBN50在平面單色偏振光束入射條

12、件下的自衍射特性。試驗(yàn)中發(fā)現(xiàn)當(dāng)入射光偏振為異常偏振時(shí)，在遠(yuǎn)場(chǎng)屏上可觀察到明顯的自衍射現(xiàn)象并且衍射圖形和晶體光軸成一定的夾角，不同摻雜的晶體其形成的夾角大小不同。自衍射起因于晶體噪音柵，文中根據(jù)平面光柵衍射理論系統(tǒng)地研究了CSBN75和CSBN50晶體的噪音柵特性，由試驗(yàn)結(jié)果確定出了噪音柵的波矢方向，并建立了上述兩種晶體的噪音柵模型。顯然，噪音柵模型的建構(gòu)將對(duì)合理的限制和利用噪音柵具有較大的現(xiàn)實(shí)意義。應(yīng)光散射現(xiàn)象是噪音柵波面疊加的結(jié)果。

13、 7、研究了CSBN晶體的光學(xué)自相位共軛及其應(yīng)用。在試驗(yàn)中首次觀察到了CSBN晶體中“奇異”的自泵浦相位共軛現(xiàn)象，并用“貓式互作用區(qū)”理論成功的解釋了此種現(xiàn)象的產(chǎn)生機(jī)制：入射光束投射到晶體上時(shí)，會(huì)受到晶體內(nèi)部的雜質(zhì)，缺陷，甚至疇結(jié)構(gòu)的散射作用形成多個(gè)方向的散射光，從而為晶體內(nèi)部的四波混頻及光扇效應(yīng)創(chuàng)造條件。散射光和信號(hào)光的耦合以及扇形散射光之間的能量競(jìng)爭(zhēng)，在晶體內(nèi)部通過折射率的調(diào)制形成實(shí)時(shí)體相位光柵。當(dāng)入射到晶體表面的光斑尺寸小于