負載型金屬納米催化劑的制備及其對水煤氣的催化變換作用.pdf

1、本文以鎂鋁尖晶石為載體，堿金屬與稀土氧化物為助劑，分別制備了釕基、金基納米催化劑。采用透射電鏡、掃描電鏡、X射線粉末衍射、BET比表面積測定、紫外可見等測試手段對樣品進行了表征。詳細考察了載體、活性組分、助催化劑等對水煤氣變換反應的催化性能的影響。 (1)采用溶膠法制備了平均粒徑為4.9 nm的納米氧化釕溶膠，以鎂鋁尖晶石為載體，制備了嵌埋式催化劑。釕納米粒子嵌埋于鎂鋁尖晶石載體內(nèi)部使得催化劑具有較好抗燒結(jié)性，從而獲得比較穩(wěn)定的

2、催化活性。當釘負載量為1 wt％，氧化鉀含量為18.6wt％，并添加適量氧化鑭時，400℃時催化反應轉(zhuǎn)換率可以接近反應的平衡轉(zhuǎn)換率。 (2)采用溶膠法制備了金溶膠，將金溶膠負載在鎂鋁尖晶石上，以納米氧化鈰、氧化鉀為助劑，制備出一系列催化劑。評價結(jié)果顯示，隨著金負載量的增加，催化劑的活性呈現(xiàn)遞增的趨勢，在金基催化劑中添加助劑納米氧化鈰和氧化鐘對催化劑的活性有很好的促進作用，在低溫下的促進作用尤其顯著。對比研究了Au/CeO<,2>

3、催化劑的催化性能，在300℃時轉(zhuǎn)換率達到90％左右。 (3)制備了不同大小的釕、金納米粒子，將其負載在鎂鋁尖晶石上，固定載體的種類、活性成分、助劑、載體粒子的大小等因素，考察了活性組分粒子大小對變換反應催化活性的影響。結(jié)果表明，隨著納米粒子粒徑的減小，催化劑的活性均表現(xiàn)出遞增的趨勢。隨著納米粒子粒徑的減小，導致表面原子數(shù)劇烈增加，樣品有效比表面積大大增加，增加了反應活性位，因此納米粒子越小，活性越好。當釕粒子粒徑為2.6 nm時