Fe-CeO-,2-催化劑的制備及其水煤氣變換反應(yīng)性能研究.pdf

1、本論文制備了鐵基無(wú)鉻系列Fe/CeO2催化劑，用于高溫水煤氣變換(WGS)反應(yīng)，考察了制備方法和制備條件的影響，以XRD、BET、ICP、TPR等手段對(duì)催化劑進(jìn)行了表征，關(guān)聯(lián)表征結(jié)果與催化性能之間的關(guān)系。得到的主要結(jié)論如下：
　　 比較了共沉淀法、檸檬酸絡(luò)合法以及浸漬法制備的10wt％Fe/CeO2催化劑，結(jié)果表明以NaOH作為沉淀劑共沉淀法制備的10％wtFe/CeO2催化劑具有最高的CO轉(zhuǎn)化率，在60000cm3·gcat-

2、1·h-1空速下550℃可以達(dá)到86％。
　　 考察以NaOH作為沉淀劑共沉淀法制備的Fe/CeO2催化劑中鐵含量的影響時(shí)發(fā)現(xiàn)當(dāng)鐵含量為10％時(shí)制備的Fe/CeO2催化劑具有最高的CO轉(zhuǎn)化率，且發(fā)現(xiàn)鐵進(jìn)入了氧化鈰的晶格，形成了鐵鈰固溶體，提高了催化劑的氧活動(dòng)能力和催化活性。不同pH值條件下制備的10％wtFe/CeO2催化劑活性存在明顯地差別，當(dāng)pH=9時(shí)制備的催化劑的活性是最高的。在研究中發(fā)現(xiàn)隨著pH值的升高，對(duì)應(yīng)催化劑的Ce

3、O2晶粒也在不斷增大。本文也考察了老化時(shí)間的影響，分別對(duì)老化時(shí)間為0h、16h、24h的10％Fe/CeO2催化劑進(jìn)行了活性測(cè)試發(fā)現(xiàn)在老化時(shí)間為16h的催化劑活性最高。
　　 焙燒溫度對(duì)催化劑的活性也有很大的影響，文中分別考察了以NaOH作為沉淀劑共沉淀法制備不同的焙燒溫度的10％Fe/CeO2(600℃、700℃、800℃)，對(duì)其催化劑進(jìn)行了測(cè)試和表征，發(fā)現(xiàn)隨著焙燒溫度的提高，催化劑中的CeO2晶粒不斷長(zhǎng)大，且對(duì)應(yīng)的催化劑的比

4、表面積逐漸減小，說(shuō)明發(fā)生了CeO2顆粒的燒結(jié)。同時(shí)XRD表征發(fā)現(xiàn)在700℃和800℃條件下焙燒的催化劑可以看到Fe2O3的衍射峰，說(shuō)明溫度升高導(dǎo)致了Fe2O3從鐵鈰固溶體里面析出，而對(duì)應(yīng)的催化活性恰好驗(yàn)證了這一點(diǎn)，在600℃條件下焙燒4h的催化劑活性是最高的?？疾?0％Fe/CeO2催化劑的還原溫度和還原時(shí)間對(duì)性能的影響時(shí)發(fā)現(xiàn)在400℃還原2h的催化劑具有最高的催化活性。同時(shí)對(duì)以NaOH作為沉淀劑共沉淀法制備的10％Fe/CeO2催化劑