新型層狀鈣鈦礦復合材料鈮鉭鈣酸系列的合成及性質研究.pdf

1、利用太陽能光催化制取氫氣是一種潛在的干凈又可再生的能源。自從幾十年前，第一次報道說光催化劑TiO2可以用來催化分解水制取氫氣以來，人們投入大量的努力去研究半導體光催化劑實現(xiàn)其實際應用。 離子交換層狀鈣鈦礦結構由交替堆積的具有不同數(shù)量層間的雙空間鈣鈦礦層板和單一的陽離子組成。其具有兩種不同類型的結構，Dion-Jacobson 系列(A′[An-1BnO3n+1]) 和 Ruddlesden-Popper 系列 (A′2[An-2

2、BnO3n+1])。許多化合物屬于這種結構類型，包括鈦、鉭、鈮這些帶d0 電子構型的化合物，它們可以用作光催化劑。為了進一步研究這一獨特結構類型的化合物找到具有較高催化活性的光催化劑，同時也為了比較鈮化合物和鉭化合物，制備了一系列屬于這一結構類型的新型層狀復合材料KCa4TaxNb6-xO20、HCa4TaxNb6-xO20（x＝0，2，3，4，6），對其進行表征及光催化分解水性能研究，同時研究了Mo摻雜對其光催化活性的影響。

3、本文通過傳統(tǒng)的固相反應，合成了新型層狀鈣鈦礦化合物K2Ca4TaxNb6-xO20 (x = 0, 2, 3, 4 and 6)。其晶體結構通過X射線衍射圖譜（XRD）進行研究，確定為新的Dion-Jacobson類型化合物。基于K2Ca4TaxNb6-xO20，通過離子交換反應，新型還原型層狀鈣鈦礦化合物H2Ca4TaxNb6-xO20 (x = 0, 2, 3, 4 and 6)被合成。 H2Ca4TaxNb6-xO20的層間距、帶

4、隙能量及光催化活性伴隨著x的值（Ta替代Nb的系數(shù)）而變化。當x＝2時，H2Ca4Ta2Nb4O20顯示出極好的光催化活性。用H2Ca4Ta2Nb4O20作為催化劑，10％體積比的甲醇溶液里，波長大于290 nm的100W高壓汞燈光照下，光催化分解水產(chǎn)氫率高達8.5 mmol·h-1·g-1。 此外本文還用金屬元素鉬對新型層狀鈣鈦礦化合物A2Ca4TaxNb6-xO20 (A＝K,H; x = 0, 2, 3, 4 and 6)