介孔ZSM-5催化合成2，6-二甲基萘.pdf

1、2，6-二甲基萘(2，6-DMN)是合成高性能聚酯材料的重要中間體，目前倍受關(guān)注。沸石催化2-甲基萘(2-MN)與甲醇烷基化合成2，6-DMN具有工藝路線短、原料來源廣、價格便宜等優(yōu)點，是一種具有開發(fā)潛力的工藝路線。本論文以獲得高活性、高穩(wěn)定性、高2，6-DMN選擇性和收率以及2，6-/2，7-DMN比為目標，考察了以MFI系列中，HZSM—5催化劑的制備、改性過程中引入介孔和雜原子對催化效果的影響。 對硅鋁比為65的微米級HZ

2、SM—5進行堿處理脫硅，之后進行Zr同晶取代，并與硅鋁比為28納米沸石進行比較。發(fā)現(xiàn)盡管所使用的納米ZSM—5催化劑有著較低的硅鋁比和較小的顆粒尺寸，但其催化活性卻沒有堿處理后的微米ZSM—5催化劑高，由N2吸附等溫線和XRF可知，堿處理脫硅產(chǎn)生了介孔，能夠有效地降低反應物在沸石孔道中的擴散阻力，更容易接近活性位從而提高2-MN的轉(zhuǎn)化率。另外，介孔也容易使結(jié)炭前驅(qū)體擴散出孔道，從而使催化劑壽命得到提高。 以硅鋁比為28的納米級H

3、ZSM—5進行堿處理脫硅，隨后進行Zr同晶取代，考察在納米級沸石上引入介孔和雜原子改性對催化效果的影響。發(fā)現(xiàn)經(jīng)過堿處理之后，催化劑的活性和壽命的都得到提高，分析其原因為，在堿處理脫硅過程中產(chǎn)生了介孔，增大了反應物和產(chǎn)物在沸石孔道中的擴散性，既有利于反應物接觸到催化活性位，又有利于產(chǎn)物擴散出孔道，抑制了結(jié)炭前驅(qū)體的生成。我們在對納米ZSM—5以0.025 mol/L的NaOH溶液處理4h，并以Zr/Al比為0.5的(NH4)2ZrF6進行