SBA-15復(fù)合材料物化及發(fā)光性質(zhì)研究.pdf

1、采用微波輔助水熱合成(MAHS)方法和水熱法成功地合成出了SBA-15介孔分子篩。這兩種方法都是采用聚乙二醇-嵌段-聚丙二醇-嵌段-聚乙二醇(EG20PG40EG20)作為模板劑，采用正硅酸四乙酯作為硅源。采用本研究的微波水熱輔助合成方法合成介孔SBA-15分子篩僅需要125 min，而采用常規(guī)的水熱合成方法則需要花費(fèi)72 h，采用本實(shí)驗(yàn)方法較常規(guī)水熱合成法快34倍。本研究采用粉末X-射線衍射分析(Powder X-rayDiffrac

2、tion，XRD)、傅立葉轉(zhuǎn)換紅外光譜(Fourier Transform Infrared Spectroscopy，F(xiàn)T-IR)、氮?dú)馕?解吸附技術(shù)、透射電鏡(Transmission Electron Microscopy，TEM)、掃描電鏡(Scanning Electron Microscopy，SEM)等表征手段對(duì)所制備的SBA-15分子篩材料的各種性質(zhì)進(jìn)行了深入的研究。粉末X-射線衍射分析的結(jié)果表明，采用微波輔助水熱方法

3、合成的SBA-15分子篩的衍射峰峰位和采用常規(guī)水熱合成方法合成的SBA-15分子篩的衍射峰峰位是一致的，這說明采用該方法已經(jīng)成功的合成了SBA-15分子篩。氮?dú)馕?解吸附實(shí)驗(yàn)的結(jié)果顯示，采用微波輻照5 min方法合成的SBA-15分子篩(FS)的孔道直徑是6.49 nm，而采用微波輻照30 min方法所合成的SBA-15分子篩(TS)的孔道直徑是7.40 nm。掃描電鏡結(jié)果表明，所采用微波水熱合成法所合成的SBA-15分子篩呈現(xiàn)針狀晶

4、體結(jié)構(gòu)，對(duì)于FS樣品來說晶粒的長(zhǎng)度大約是100μm，對(duì)于TS樣品來說晶粒的長(zhǎng)度大約是64μm。對(duì)于FS樣品來說晶粒直徑是4.5μm，而對(duì)于TS樣品來說晶粒直徑大約是3.6μm。實(shí)驗(yàn)結(jié)果證明，采用微波水熱輔助合成方法可以使體系受熱均勻，加熱速度快，從而使合成SBA-15分子篩的速度快，提高了生產(chǎn)效率，降低了能源的消耗，也降低了生產(chǎn)成本。 在本研究中，La2O3成功地組裝到了SBA-15介孔孔道中。本研究采用了三種方法將客體材料La

5、2O3組裝到主體SBA-15介孔分子篩材料中，第一種方法是液相移植法；第二種方法是直接固體熱擴(kuò)散法；第三種方法是微波輔助合成法。然后，采用化學(xué)分析、粉末X-射線衍射分析(XRD)、傅立葉變換紅外光譜分析(FT-IR)、氮?dú)馕?解吸附分析、透射電鏡分析(TEM)、掃描電鏡分析(SEM)、紫外-可見固體擴(kuò)散漫反射吸收光譜分析，發(fā)光性質(zhì)研究等和激光激發(fā)光致發(fā)光光譜(PL)等手段對(duì)所制得的主-客體納米復(fù)合材料的各種性質(zhì)和性能進(jìn)行了分析。La2

6、O3組裝到主體材料的孔道后，分子篩骨架保持完整，仍然具有較高的有序性。La2O3主要分布在分子篩的納米孔道中，所制得的主-客體納米復(fù)合材料具有發(fā)光特性。通過所制備的主-客體納米復(fù)合材料樣品的紫外-可見固體擴(kuò)散漫反射吸收光譜的吸收峰發(fā)生了藍(lán)移現(xiàn)象，可以認(rèn)定La2O3已經(jīng)組裝到SBA-15分子篩孔道中，并且材料表現(xiàn)出了量子尺寸效應(yīng)和量子限域效應(yīng)，說明La2O3已經(jīng)組裝到了SBA-15分子篩的孔道中。從發(fā)光光譜可知，SBA-15分子篩本身是不

7、發(fā)光的，組裝了客體La2O3之后的復(fù)合材料卻出現(xiàn)了發(fā)光現(xiàn)象，這說明：La2O3已經(jīng)組裝到了SBA-15分子篩中，而且制得的主-客體納米復(fù)合材料顯示出發(fā)光性質(zhì)，并且發(fā)光強(qiáng)度較純的La2O3材料高出1倍，該材料具有用作發(fā)光材料的潛力。從材料的激光激發(fā)熒光光譜可以看到，固相法合成的(SBA-15)-La2O3樣品(SS)，以La2O3為鑭源微波法合成的(SBA-15)-La2O3樣品(MWSS)，以La(NO3)3為鑭源微波法合成的(SBA-

8、15)-La2O3樣品(MWNS)以及液相法合成的(SBA-15)-La2O3樣品(LS)的發(fā)光強(qiáng)度要較La2O3及La2O3(wt5％)的機(jī)械混合物強(qiáng)得多。對(duì)于在532 nm附近的發(fā)光峰來說，SS樣品的峰強(qiáng)度是La2O3的8倍，是La2O3(wt5％)的機(jī)械混合物的11倍，MWSS樣品的峰強(qiáng)度是La2O3的6倍，是La2O3(wt5％)的機(jī)械混合物的8倍，MWNS樣品的峰強(qiáng)度是La2O3的3倍，是La2O3(wt5％)的機(jī)械混合物的4

9、倍，LS樣品的峰強(qiáng)度是La2O3的5倍，是La2O3(wt5％)的機(jī)械混合物的7倍。 在本研究中，制備了介孔SBA-15分子篩，然后將其用作尼莫地平藥物的載藥系統(tǒng)，來運(yùn)載尼莫地平，并且采用各種表征手段對(duì)制備材料的性質(zhì)進(jìn)行了表征，對(duì)該體系對(duì)尼莫地平藥物的緩釋作用進(jìn)行了評(píng)價(jià)。尼莫地平向介孔SBA-15分子篩孔道中的組裝過程是將尼莫地平先溶解在一種適當(dāng)?shù)娜軇┲兄频孟鄳?yīng)的尼莫地平溶液，然后將該溶液和SBA-15分子篩粉末混合攪拌一定時(shí)間

10、得到目的產(chǎn)物。本研究對(duì)尼莫地平藥物從SBA-15分子篩孔道中向模擬體液(SBF)中的釋放過程進(jìn)行了模擬監(jiān)控，研究了載藥體系的緩釋作用。實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示，尼莫地平藥物的釋放速率為12 h～13 h釋放50％，各個(gè)樣品都是在24 h～25 h全部釋放。而且，從釋放曲線可以看到藥品的釋放過程非常平緩。此外，本研究在將尼莫地平藥物向SBA-15分子篩中組裝之前，先對(duì)SBA-15分子篩外表面進(jìn)行了硅烷化處理，該過程采用的硅烷試劑有苯基三甲氧基硅烷和三

11、甲基氯硅烷等。進(jìn)行硅烷化處理的目的是為了消除分子篩外表面上的硅羥基，從而減小尼莫地平嫁接到分子篩外表面的可能性，為此，本研究在SBA-15分子篩脫模板前進(jìn)行了硅烷化處理，然后再去除模板。采用化學(xué)分析、粉末X-射線衍射分析(XRD)、傅立葉變換紅外光譜分析(FT-IR)、氮?dú)馕?解吸附技術(shù)、透射電子顯微鏡(TEM)和掃描電子顯微鏡(SEM)等表征方法，對(duì)制備材料的性質(zhì)進(jìn)行了研究。結(jié)果表明，本研究所描述的方法適合于尼莫地平藥物的運(yùn)載，為尼