2023年全國碩士研究生考試考研英語一試題真題(含答案詳解+作文范文)_第1頁
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文檔簡介

1、本文在全面綜述國內(nèi)外AB3型貯氫合金研究進(jìn)展的基礎(chǔ)上,確定以La-Mg-Ni-Co-Mn-Al系La0.7Mg0.3Ni2.45Co0.75Mn01Al0.2貯氫電極合金作為研究對象,采用XRD分析及Rietveld法結(jié)構(gòu)精修等材料分析方法以及恒電流充放電、電化學(xué)阻抗、線性極化、陽極極化和恒電位階躍等電化學(xué)測試技術(shù),分別就Nd對La的部分替代,Pr對La的部分替代以及Cr對Ni的部分替代對La0.7Mg0.3Ni2.45Co0.75Mn

2、01Al0.2合金相結(jié)構(gòu)和電化學(xué)性能的影響做了深入系統(tǒng)的研究。揭示合金的成分、相結(jié)構(gòu)與電化學(xué)性能的關(guān)系,并力求通過成分優(yōu)化進(jìn)一步改善La-Mg-Ni-Co-Mn-Al系貯氫電極合金的綜合電化學(xué)性能,開發(fā)出一種兼具高容量和長壽命的新型稀土系貯氫電極合金。 為了提高合金的綜合性能,采用Nd對La0.7Mg0.3Ni2.45Co0.75Mn0.1Al0.2合金中的La進(jìn)行部分替代,系統(tǒng)研究了La0.7-NdxMg0.3Ni245Co0

3、.75Mn0.1Al0.2(x=0.0-0.30)合金的相結(jié)構(gòu)和電化學(xué)貯氫性能。結(jié)果表明,所有合金均主要由斜六面體PuNi3型結(jié)構(gòu)的(La,Mg)Ni3相和六方CaCu5型結(jié)構(gòu)的LaNi5相組成,Rietveld結(jié)構(gòu)精修發(fā)現(xiàn),隨著Nd取代量的增加,合金中兩主相的a、c軸參數(shù)和晶胞體積均逐漸減小。同時(La,Mg)Ni3相的豐度從x=0.00時的69.39wt%減少到x=0.30時的49.58wt%(x=0.30),相應(yīng)的LaNi5相的豐

4、度則是由x=0.00時的30.61wt%增加到x=0.30時的50.42wt%(x=0.30)。電化學(xué)性能測試表明,隨著x值提高,合金電極的最大放電容量逐漸下降,但是合金電極的循環(huán)穩(wěn)定性得到改善,經(jīng)100次循環(huán)后的容量保持率(S100)從x=0.0時的73.2%提高到x=0.30時的80.9%。對合金電極的高倍率放電能力、電化學(xué)反應(yīng)阻抗譜、線性極化、陽極極化以及恒電位階越的研究表明,合金電極的高倍率放電能力、電化學(xué)反應(yīng)阻抗、交換電流密度

5、、極限電流密度、氫在合金中的擴(kuò)散系數(shù)均隨著x值的增大呈現(xiàn)先增加后降低的規(guī)律。這表明,隨著Nd取代量的增加,合金電極的電化學(xué)動力學(xué)性能呈現(xiàn)出先提高后降低的趨勢。綜合比較發(fā)現(xiàn),當(dāng)Nd替代量為x=0.10時,合金具有較好的綜合電化學(xué)性能,其最大放電容量為372.7mAh/g,活化次數(shù)為2次,在1000mA/g放電電流密度下的高倍率放電能力(HRD1000)可達(dá)70.1%,經(jīng)100次充放電循環(huán)后的容量保持率(S100)為78.4%。 在

6、此研究的基礎(chǔ)上,進(jìn)一步研究了Pr對La0.7Mg0.3Ni2.45Co0.75Mn0.1Al0.2合金中的La進(jìn)行部分替代后La0.7-xPrxMg0.3Ni2.45Co0.75Mn0.1Al0.2(x=0.0-0.30)合金的相結(jié)構(gòu)和電化學(xué)貯氫性能。結(jié)果表明,上述合金仍主要由(La,Mg)Ni3相和LaNi5相組成,兩相的晶胞參數(shù)和晶胞體積均隨x值的增加而減小。同時(La,Mg)Ni3相的豐度從x=0.00時的69.48wt%減少到x

7、=0.30時的40.52wt%(x=0.30),相應(yīng)的LaNi5相的豐度則是x=0.00時的30.52wt%增加到x=0.30時的59.48wt%(x=0.30)。電化學(xué)性能測試表明,隨著x值提高,合金電極的最大放電容量同樣是逐漸下降,但是合金電極的循環(huán)穩(wěn)定性得到改善,經(jīng)100次循環(huán)后的容量保持率(S100)從x=0.00時的75.7%提高到x=0.30時的80.6%。對合金電極的高倍率放電能力、電化學(xué)反應(yīng)阻抗、交換電流密度、極限電流密

8、度的研究表明,隨著Pr取代量的增加,合金電極的電化學(xué)動力學(xué)性能同樣呈現(xiàn)出先提高后降低的趨勢。綜合比較發(fā)現(xiàn),當(dāng)Pr替代量為x=0.15時,合金具有較好的綜合電化學(xué)性能,其最大放電容量為356.8mAh/g,活化次數(shù)為2次,在1000mA/g放電電流密度下的高倍率放電能力(HRD1000)可達(dá)78.9%,經(jīng)80次充放電循環(huán)后的容量保持率(S80)為79.4%。 元素Cr對Ni的部分替代對La0.7Mg0.3Ni245Co0.75Mn

9、0.1Al0.2合金相結(jié)構(gòu)和電化學(xué)性能影響的研究表明,所有合金的主相均為(La,Mg)Ni3相和LaNi5相,而且隨著Cr量的增加,合金中會相繼出現(xiàn)Cr2Ni3相和La2Ni7相。同時隨著Cr替代量的增加,合金中各個相的豐度發(fā)生了相對變化,總的趨勢是(La,Mg)Ni3相相對減少,相應(yīng)的LaNi5相、La2Ni7相、Cr2Ni3相的含量逐漸增加。這一結(jié)果說明在La-Mg-Ni-Co-Mn-Al系貯氫合金中Cr對Ni的替代促進(jìn)了LaNi5

10、相、La2Ni7相、Cr2Ni3相的形成。電化學(xué)研究表明,合金的最大放電容量隨著Cr替代量的增加有較大的降低,從x=0.0時的355.2mAh/g逐漸下降到x=0.60時的234.5mAh/g。主要是由于電化學(xué)容量大的(La,Mg)Ni3相的減少和電化學(xué)容量很低的La2Ni7相的增加所造成的。Cr部分替代Ni后合金電極的循環(huán)穩(wěn)定性有一定的下降,經(jīng)100次循環(huán)后合金的容量保持率(S100)分別為68.6%(x=0.00)、67.0%(x=

11、0.10)、62.1%(x=0.20)、58.8%(x=0.30)、57.1%(x=0.40)、61.2%(x=0.50)、58.7%(x=0.60)。隨著Cr替代量的增加,合金的高倍率放電性能表現(xiàn)為逐漸降低的趨勢。例如,如當(dāng)放電電流密度Id=1000mA/g時,合金電極的高倍率放電性能(HRD1000)從51.1%(x=0.0)減少到35.9%(x=0.60)。電化學(xué)阻抗譜、線性極化、陽極極化和恒電位階躍放電的研究表明,隨著Cr含量的

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