溶劑環(huán)境對分子器件電學(xué)性質(zhì)的影響.pdf

1、近些年來，分子電子學(xué)已經(jīng)成為人們十分感興趣的研究領(lǐng)域，是納米電子學(xué)的重要研究方向和研究領(lǐng)域。分子電子學(xué)是指用分子制作信息處理器件，來研究基于分子特定空間構(gòu)型的電學(xué)性質(zhì)。目前，有許多理論研究組和實驗研究組對單分子器件和擴展分子器件的電學(xué)特性進行了大量研究，并且取得了很多意義重大的成果。人們發(fā)現(xiàn)小的共軛分子、單層或多層碳納米管、大的有機分子(如DNA分子)具有功能器件的特性，例如：分子開關(guān)、分子存儲器、負微分電導(dǎo)、分子場效應(yīng)管等特性，并且對

2、此進行了論證報道。然而目前在分子電子學(xué)領(lǐng)域的實驗技術(shù)和理論水平都還處于發(fā)展階段，不但從理論計算上很難與實驗結(jié)果相符合，而且各個不同的實驗組對同一分子進行的研究結(jié)果之間也會存在較大的差別。 存在以上問題的主要原因是：與電極體積相比，分子體積是很小的，因此外界因素和一些其它的因素對分子的幾何結(jié)構(gòu)、電子結(jié)構(gòu)的影響比較明顯，而分子的電子結(jié)構(gòu)直接決定著分子的電學(xué)性質(zhì)。 本文在量子化學(xué)計算的基礎(chǔ)上，利用彈性散射格林函數(shù)的理論方法，對

3、由金屬一分子--金屬構(gòu)成的分子體系進行計算，研究分子器件結(jié)構(gòu)與性質(zhì)的關(guān)系以及影響分子器件性質(zhì)的環(huán)境因素。 首先研究了真空中的分子結(jié)。 研究結(jié)果表明：理論計算的電流值和實驗測得的電流值在電壓區(qū)間(0.8V-2.0V)內(nèi)符合的較好。具體來說，我們得到的計算值為：在0.8V時的電流值為0.39nA，在2V時的電流值為45nA，而相應(yīng)的實驗值分別為2.2nA和14nA，從而說明了我們理論模擬所采用的模型、方法、基組具有可靠性。其

4、次，把這種理論和方法應(yīng)用到吸附不同水分子后的分子結(jié)上，然后計算它們各自的電學(xué)特性，討論了在相同電極距離下，分子器件的電輸運性質(zhì)隨吸收水分子數(shù)目的不同而產(chǎn)生的變化。研究結(jié)果表明，擴展分子在吸收少量(兩個)水分子時整體的導(dǎo)電能力減弱，開啟電壓變大，在吸收較多水分子(已經(jīng)形成若干水分子鏈)時擴展分子的導(dǎo)電能力隨著水分子數(shù)目的增加呈現(xiàn)非線性增加關(guān)系，但是開啟電壓基本保持不變，說明了各通道電壓開啟的獨立性。選擇外加偏壓為0.5V時，吸收不同水分子

5、數(shù)目分子結(jié)的電流值與實驗結(jié)果進行了比較。理論結(jié)果與實驗結(jié)果符合得較好。 本論文共有五章內(nèi)容組成： 第一章為綜述部分，簡要介紹了分子電子學(xué)的產(chǎn)生背景、該領(lǐng)域?qū)嶒灪屠碚摪l(fā)展現(xiàn)狀和目前存在的主要問題； 第二章介紹了多粒子體系單粒子近似，包括波恩-奧本海默近似、哈特利-?？私?、密度泛函理論。彈性散射格林函數(shù)理論、隧穿譜的計算、如何計算分子器件的伏-安特性及其他相關(guān)物理量的計算在 第三章中作了詳細的介紹；