PLSR用于化學(xué)化工建模的幾個關(guān)鍵問題的研究.pdf

1、偏最小二乘回歸(partialleastsquaresregression，PLSR)作為一種基于因子分析的多變量校正方法，近年來廣泛應(yīng)用于化學(xué)、化工、經(jīng)濟、環(huán)境、食品、教育心理等領(lǐng)域。本文以PLSR方法的功能拓展和實際應(yīng)用為主線，針對化學(xué)化工問題及其樣本數(shù)據(jù)所具有的時變性、非線性、存在離群點及多因變量等特征，提出了拓展和改進PLSR功能的幾個關(guān)鍵問題，使其能適應(yīng)上述特性，滿足實際需要，分別設(shè)計了加權(quán)分塊遞歸偏最小二乘、模糊邏輯偏最小二

2、乘、快速穩(wěn)健偏最小二乘和基于極小極大估計的多因變量偏最小二乘等方法，并將這些方法應(yīng)用于化學(xué)物質(zhì)結(jié)構(gòu)與性質(zhì)間關(guān)系、化工生產(chǎn)過程等實際問題建模，效果顯著。全文的主要內(nèi)容可歸結(jié)為以下五個部分，其中包括了研究工作所取得的主要成果。 1、系統(tǒng)回顧了偏最小二乘方法的發(fā)展歷史、研究現(xiàn)狀及應(yīng)用領(lǐng)域；闡述偏最小二乘方法的基本原理及基本性質(zhì)；簡要介紹了偏最小二乘方法的諸多輔助分析技術(shù)。 2、為滿足PLSR方法適于時變數(shù)據(jù)建模的要求，推導(dǎo)與構(gòu)

3、建了加權(quán)分塊遞歸偏最小二乘回歸方法。該方法基于相關(guān)多變量時變樣本數(shù)據(jù)，采用偏最小二乘方法，以分塊遞歸的方式，為過程變量建立軟測量模型，并在分析時變數(shù)據(jù)特性的基礎(chǔ)上，引入樣本加權(quán)策略，以使模型具有跟蹤過程變化的能力，同時提出選定加權(quán)函數(shù)相關(guān)參數(shù)的方法和步驟。將該法實際應(yīng)用于某公司PTA裝置溶劑脫水塔，為塔釜排出液H2O含量建立軟測量模型，與已有方法相比，它提高了建模效率，改進了模型預(yù)測性能，從而對確保生產(chǎn)過程穩(wěn)定，有效控制產(chǎn)品質(zhì)量具有重要

4、意義。 3、提出模糊偏最小二乘(fuzzyPLS，F(xiàn)PLS)算法的新方案。該算法針對化學(xué)化工數(shù)據(jù)的非線性及PLS成分對的單輸入單輸出特性而構(gòu)建的，同時它可克服高維變量系統(tǒng)模糊建模引起的規(guī)則“組合爆炸”以及變量間的耦合關(guān)系導(dǎo)致模型泛化能力較弱。其中成對PLS成分間的模糊模型，按因變量成分隨自變量成分的變化劇烈程度(幅度和頻度)和逼近精度要求自適應(yīng)確定模糊規(guī)則總數(shù)和規(guī)則前件參數(shù)，由最小二乘方法確定規(guī)則后件參數(shù)。為更好實現(xiàn)每對成分間的

5、非線性映射，讓提取的成分具有對因變量更佳的解釋能力，又推導(dǎo)與構(gòu)建了基于誤差修正的模糊邏輯系統(tǒng)偏最小二乘回歸方法。最后，將這兩種方法應(yīng)用于人類免疫缺陷病毒1型蛋白酶抑制劑QSAR建模，仿真結(jié)果驗證了這兩種方法的有效性，所得模型具有良好的預(yù)報能力。 4、針對樣本數(shù)據(jù)中的離群點和自變量間的復(fù)共線性對回歸建模的不良影響，構(gòu)建了一種快速穩(wěn)健的偏最小二乘回歸算法。該算法應(yīng)用統(tǒng)計學(xué)上表征樣本分布峰態(tài)的統(tǒng)計參數(shù)峭度快速識別樣本中的離群點，并排除

6、它們，再實施偏最小二乘回歸，以消除自變量間的復(fù)共線性，建立穩(wěn)健可靠的模型。將該方法實際應(yīng)用于魚類物質(zhì)的近紅外光譜數(shù)據(jù)分析，實現(xiàn)脂肪含量的定量測定，效果良好。與已有的其它方法相比，它不僅準確識別離群點，所建模型性能良好，而且計算省時，效率高，適用于實時檢測等問題。 5、針對多輸入多輸出變量系統(tǒng)中，自變量間、因變量間均存在較強的相關(guān)性，及多個因變量需一并建模的要求，提出偏最小二乘(PLS)回歸與極小極大估計器(mini-maxest

7、imator)相結(jié)合的PLS-Minimax算法。該算法先對樣本數(shù)據(jù)進行多因變量的偏最小二乘回歸，以消除變量間的復(fù)共線性，解得回歸系數(shù)矩陣，建立較為穩(wěn)健的模型；然后基于多個因變量殘差的協(xié)方差矩陣，采用極小極大準則，估計收縮系數(shù)矩陣，以修正回歸系數(shù)矩陣，改善模型的預(yù)報性能。將PLS-Minimax算法實際應(yīng)用于化工聚合反應(yīng)過程建模，效果良好。與已有方法相比，其所建模型的預(yù)報精度有顯著提高。 論文還分析了研究工作的不足，并展望了今后