TiO2及磁性TiO2負(fù)載過(guò)渡金屬氧化物催化臭氧氧化降解水中污染物的研究.pdf

1、為了能有效的提高臭氧的利用效率，以硝酸鐵(Fe(NO3)3·9H2O，分析純)、硝酸錳(Mn(NO3)2·4H2O，分析純)、硝酸銅(Cu(NO3)2·3H2O，分析純)為前驅(qū)體通過(guò)浸漬法負(fù)載于鈦酸四丁酯水解產(chǎn)物TiO2上，制備一系列不同過(guò)渡金屬主族的金屬氧化物負(fù)載的TiO2作為催化劑來(lái)研究。通過(guò)X射線衍射(XRD)以及比表面積分析(BET)方法研究負(fù)載型催化劑的結(jié)構(gòu)和性質(zhì)。通過(guò)檢測(cè)臭氧催化氧化體系下的草酸和硝基苯的降解來(lái)評(píng)估催化劑的臭

2、氧催化活性。金屬氧化物負(fù)載TiO2催化劑有效地提高了TiO2催化氧化草酸的初始降解效率和硝基苯的TOC的去除率。總的來(lái)說(shuō)，實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明金屬氧化物的負(fù)載提高了催化劑氧化水中草酸和硝基苯的能力，并且發(fā)現(xiàn)污染物體系的pH對(duì)催化劑的活性有重要影響。同時(shí)，實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)金屬氧化物的負(fù)載對(duì)TiO2表面特性有重大改變，尤其是表面羥基自由基的數(shù)量和密度，通過(guò)引入叔丁醇和臭氧在催化劑表面的分解實(shí)驗(yàn)，推測(cè)金屬氧化物負(fù)載TiO2能促進(jìn)OA和NB在臭氧中降解的原因是

3、金屬氧化物負(fù)載有效的提高了催化劑表面羥基自由基的數(shù)量和密度有利于臭氧在活性位置上的吸附和分解，能產(chǎn)生更多的羥基自由基來(lái)催化氧化水中的有機(jī)物。因此，催化劑表面羥基自由基的數(shù)量有利于提高OA的初始降解速率和NB的TOC去除率。然而在連續(xù)三次循環(huán)使用后，不同的金屬氧化物負(fù)載型TiO2卻展現(xiàn)出不同的催化穩(wěn)定性，其中以Cu/TiO2表現(xiàn)出最優(yōu)秀的催化穩(wěn)定性，而Mn2O3/TiO2催化穩(wěn)定性最差，綜合以上實(shí)驗(yàn)為篩選催化劑提供大量數(shù)據(jù)，且得到具有良好

4、催化活性和穩(wěn)定性的負(fù)載型TiO2∶ Cu/TiO2。
　　在先前實(shí)驗(yàn)的基礎(chǔ)上，以Fe3O4為核心外層包覆SiO2制備磁核SF(Fe3O4/SiO2)，負(fù)載型催化劑包裹于磁核上，制備出能夠固液分離的Cu/TiO2催化劑。通過(guò)X射線衍射(XRD)、磁滯回線(PPMS)、透射電鏡(TEM)、能量色散X射線光譜儀(EDX)研究該種磁性可分離催化劑的結(jié)構(gòu)和性質(zhì)。通過(guò)檢測(cè)臭氧條件下草酸和硝基苯的降解效率來(lái)評(píng)估催化劑的催化活性。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表面Cu

5、O的負(fù)載量與催化催化活性有良好的正相關(guān)性。
　　實(shí)驗(yàn)探討了不同pH值、金屬氧化物負(fù)載量、TiO2負(fù)載量等因素對(duì)催化臭氧氧化降解OA和NB的影響，分析了在相同實(shí)驗(yàn)條件下，不同污染物的降解機(jī)理和途徑。重點(diǎn)研究了，pH對(duì)催化臭氧化過(guò)程速率的影響。pH值是影響非均相催化臭氧化反應(yīng)過(guò)程中的重要因素。本文以三種金屬氧化物負(fù)載TiO2在不同pH下去除硝基苯TOC的速率來(lái)研究pH值對(duì)催化臭氧化反應(yīng)過(guò)程的影響。在磁性催化劑的催化臭氧化草酸的實(shí)驗(yàn)中，